共有結合的分子間相互作用をもつ開殻π共役分子集合系の非線形光学物性の理論的研究

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チアジルラジカルの1次元多量体について分子集合系構造・スピン状態・開殻性と第二超分極率（γ）の相関を検討することで、チアジルラジカルの一次元マルチラジカル系の非線形光学材料としての有用性を明らかにするとともに、一次元マルチラジカル系への具体的な設計指針の構築に成功した。また、同様の共有結合的分子間相互作用を有する系において外部静電場印加強度が非線形光学物性に与える影響を検討し、従来理論モデルで予測されていた開殻系への非対称性の導入による非線形光学物性の増大を具体的な分子系でも起こることを明らかにするとともに、外部静電場による非線形光学物性の制御可能性を示した。加えて、計算手法における難点から従来解析が困難であった長方形型テトララジカル系の電子状態とγの相関について、局所的な開殻性という新たな指標を用いてモデルハミルトニアンを解析することで、その相関を包括的に解明し、従来知られていなかったγの新たな増大領域を発見したのみならず、γを増大させるための具体的な分子設計指針の構築に成功した。これにより、共有的分子間相互作用を有するジラジカル分子二量体が非線形光学材料としての有望性が新たに明らかとなり、γと分子構造の電子状態を介した相関がが包括的に解明された。これらの成果は、共有結合的分子間相互作用を有する分子集合系が従来系を凌ぐ非線形光学材料となる可能性を新たに示したことに加えて、非線形光学物性を増大させるための指針を明らかにした。これらの成果は国際的な学術雑誌に筆頭著者論文として報告した。