高効率な太陽光利用を目指したナノシート積層型人工光捕集系の構築

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本研究では、可視域の光全体を吸収できる光捕集系構築を行うために、複数色素間でのエネルギー移動反応と高効率なエネルギー移動反応の両立を目指している。前年度では２種色素間での高効率なエネルギー移動反応を達成しており、その実績を踏まえ、当該年度では３種色素間のエネルギー移動反応を検討した。これまでの検討を踏まえ、可視域全体の吸収を目的として２種類の４価カチオン性ポルフィリンと４価カチオン性キサンテン誘導体を混在させた３色素分子間のエネルギー移動反応を検討した。その際、多成分系でのエネルギー移動反応や光捕集系の機能を評価する一般的な手法が確立されていなかった。そこで、３種色素間でのエネルギー移動反応の効率を評価するための式と、光捕集系としての機能を太陽光下での励起頻度の上昇率で評価する手法を新たに提案した。３種色素間のエネルギー移動反応において、その中で一番励起エネルギーの小さい分子に励起エネルギーが集約されることになり、その分子の励起頻度がエネルギードナー分子が存在しないときと比較して増加する。つまり、太陽光下でのエネルギー移動反応をシミュレートし、系の中で最も励起エネルギーの小さい分子にどの程度頻度で励起エネルギーが集まるのかを評価したのである。その結果本系では最も励起エネルギーの低い色素の励起頻度は約２倍に上昇し、光捕集系として機能していることが分かった。人工光捕集系の研究は数多くあり、吸収波長域の拡大を狙った多段階のエネルギー移動反応系も研究されているが、多成分系でのエネルギー移動反応を詳細に検討した例は少ない。本研究は多成分系でのエネルギー移動反応に関して大きな知見を得ることができ、人工光捕集系の研究の発展に貢献できるものであったと考えている。