多核金属中心のナノ炭素材料への導入による高効率かつ高耐久な電極触媒の創成

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本年度は、昨年度に引き続き、電極触媒材料開発で得た界面制御の知見を活かした、電池材料研究に取り組んできました。次世代電池の普及にとって重要な共通基盤技術として、“金属リチウム‐電解質界面制御”に着目し、より一般的な界面制御指針の提唱を目指し、固体電解質との界面の研究を進めてきました。従来の固体（リチウム）－液体（有機電解液）界面と比べ、固体（リチウム）－固体（固体電解質）界面は機械的柔軟性に乏しいため、充放電に伴う電極体積変化の過程で界面の電気的接触が悪化し、界面抵抗が上昇してしまうという課題がありました。また固体間に埋もれた界面の直接観察は困難であり、このことが界面現象の理解の進展を妨げていました。これに対し本研究では、三極系交流インピーダンス法を適用することで、充電および放電過程を切り分けた界面状態の動的変化の追跡に成功しました。そして、放電（リチウム溶解）時に界面接触が悪化し界面抵抗が増大することを見出しました。また同量のリチウム溶解を行う場合にも、溶解電流密度が高いほど抵抗増大量が大きくなることも発見しました。この成果は、査読付英文学術雑誌へ採択されました。リチウムと合金形成する金属を界面に挿入することで、界面抵抗が低減することが知られているが、そのメカニズムは十分明らかになっていない。本研究では、金（リチウムと合金形成）およびリチウムを緩衝層として導入し、同様に三極系交流インピーダンス法を用いサイクル試験前・際中の抵抗変化を追跡した。その結果、緩衝層を界面に成膜導入し、電極―電解質界面の実効接触面積が増加することが、初期の界面抵抗やリチウム溶解中の抵抗増大量を低減させる主たる要因であることが明らかとなった。この成果についても、査読付英文学術雑誌への投稿準備中です。