希土類クラスターにおけるエネルギー移動による光機能の増幅

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本研究の目的は希土類クラスター錯体において希土類間エネルギー移動を用いた希土類の強発光化である。本年度ではこれを実現するために、I.同種希土類間エネルギー移動の影響、およびII.希土類による配位子中の光化学過程への本質的な影響を検討した。I. Yb(III)配位高分子における物性の理論計算濃度消光とは発光中心の濃度増大に伴って発光効率が低下する現象であり、多くの発光材料で報告されてきた。Yb(III)配位高分子における濃度消光メカニズムを明らかにするために、Yb(III)配位高分子の発行寿命の理論計算を行った。その結果、最も実験結果と一致した計算モデルは、高純度希土類化合物でのみ検出される弱いメカニズムであることを明らかにした。このことは、希土類間エネルギー移動を希土類錯体で用いることの合理性を示しており、本研究の目的を達成する上で重要な知見となった。II. Yb-Gd/Yb-Luクラスターにおけるスピン軌道相互作用スピン軌道相互作用は希土類錯体における配位子から希土類へのエネルギー移動効率を増大させる上で重要な役割を果たしている。Yb-GdまたはYb-Luを混合したクラスター錯体を合成し、スピン軌道相互作用に起因した物性を測定したところ、強いスピン軌道相互作用が必ずしも配位子から希土類へのエネルギー移動効率を増大させるとは限らないことを明らかにした。このことは、本研究の目的を達成する上で考慮すべき事項であり、希土類錯体全般においても重要な知見となった。