ナノセルロース複合体の界面構造制御と物性解析

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同様の条件で調製・改質を行ったナノセルロースを、異なる溶媒中でポリマーと複合化し、調製溶媒と複合体の物性の関係を検討した。ポリマーマトリクスはセルローストリアセテート（CTA）を、補強材は2,2,6,6-テトラメチルピペリジン-1-オキシル（TEMPO）酸化セルロースナノファイバー（TOCN）表面に末端アミン化ポリエチレングリコール（PEG-NH2）を導入したPEG-TOCNを使用した。調製溶媒はN,N-ジメチルアセトアミド（DMAc）、ジクロロメタン（DCM）、1,4-ジオキサン（DIO）、アセトン（ACT）を選択した。TOCN添加量は2.5％とした。PEG-TOCNを添加した際の補強効果が、用いた溶媒によって異なることが明らかになった。これらの差異は、PEG-TOCN/CTA界面におけるPEG鎖とCTAマトリクスの関係性が異なるためだと考えられる。また、CTAフィルムは溶媒種によって異なるガラス転移温度を示し、DMAc・DIOから調製した場合（グループ1）では、PEG-TOCN添加によってガラス転移温度が向上した。一方、DCM・ACTから調製した場合（グループ2）ではPEG-TOCN添加によってガラス転移温度が低下した。これらの結果から、グループ1ではグラフトPEGとCTAが相溶ではなく、PEG-TOCN/CTA界面においてCTA分子鎖が局所的に配向もしくは拘束されており、グループ2ではグラフトPEGとCTAがある程度相溶であり、PEGによる可塑化効果でCTA分子鎖の運動性が増加していることが示唆された。以上のように、調製溶媒によってPEG-TOCN/CTA界面構造が異なっており、その構造の差異が得られる複合体の物性に影響を与えることが示された。したがって、PEG-TOCNの補強効果を効率的に発揮させるには適切な調製溶媒を選択することが重要であると考えられる