近接場光励起ダイナミクスの解明と高機能光デバイス開発への展開

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昨年度まで、近接場光が引き起こす物質励起現象について理論的に明らかにするために研究を行ってきた。本年度は、実験との対応づけや効果の実験的な検証を目指して、第一原理計算を用いて研究を進めた。主に以下の２つの課題を行った。１．二次元半導体の近接場光励起による吸収スペクトルの変化の第一原理計算近接場光はその空間的な局在性に由来して、伝搬光と比較して数桁大きな波数成分を持つことが知られている。近接場光の波数成分が結晶の光励起に与える影響を実験的に観測するために、第一原理計算により、実験と比較できる形で近接場光の波数による光吸収増大の効果の理論計算を行った。二次元半導体の硫化モリブデンをそれぞれ伝搬光と近接場光で励起した際の吸収スペクトルを、時間依存密度汎関数法を用いて計算した。その結果、伝搬光と近接場光で単層の硫化モリブデンを励起した際に、近接場光励起では伝搬光励起の場合と比較して吸収スペクトルが明確に変化することがわかった。２．近接場光源を含めた第一原理計算上記の課題１や、前年度までの研究では近接場光による物質励起過程のシミュレーションにおいて、近接場光源を理想的な電気双極子として扱ってきた。今後実験による観測や応用を目指していくにあたって、近接場光を発生させる光源の設計が重要になってくると考えられる。その光源の設計への第一歩として、近接場光源として振る舞う金属微粒子を電気双極子としてではなく物質として扱って近接場光励起の計算を行った。金微粒子と有機分子が隣接した系に光を照射することで、金微粒子の周囲に発生する近接場光が有機分子の電気四重極子モーメントを励起することを確認し、その強度が金微粒子と有機分子の間の距離に対してどのように依存するのかを明らかにした。