Development of novel photo-induced phase conversion materials based on quantum dynamics control of Charge-Structure-Spin-Photon coupled systems

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本研究では、物質と光子が一体化した場で極短時間に発現する、光励起特有の新秩序状態(Hidden State)の特性や生成過程を、フェムト秒分光・電子線構造観測手法を用いて解明し、超高速可逆光相変換物質の開拓や新奇(光誘起マルチフェロイクス)物質の開拓に挑戦することを目的としている。2021年度は、当初目標達成のために、前年度に開発した電子線時間幅の圧縮技術を駆使したパルス電子線による電子回折実験に着手した。そして実際の薄膜結晶物質での光励起状態での超高速構造変化の観測を行った。具体的には、(1)光反射率測定から30fs程度での光誘起キャリアによる構造変化が期待される、半導体Si薄膜単結晶、（2）マルチフェロイック物質として磁性と誘電率が結合した変化が光誘起キャリアによって数100fs以内に誘起されると期待されるBiFeO3薄膜単結晶、という2種類の試料について努力を傾注した。これらの実験は2022年度において最終的組み込み実験を行う、スピン偏極パルス電子線源を導入するための準備作業を兼ねたものとなっている。まず（1）の試料の測定から、パルス幅が75fs以下となり、励起レーザー光との遅延時間ふらつきも20fs以下であることが確認され、100keV電子線パルスとして世界最高の性能を発揮していることが確認された。この結果は、現在論文に投稿中である。さらに（2）の試料に関しても、光励起後100fs以内での構造変化発生に加え、コヒーレントフォノン振動なども観測され、75fs超短パルス電子線の特徴がいかんなく発揮された観測結果を得ることができた。現在励起強度との関係や試料依存性など詳細な実験データの積み上げが進行中である。加えてこの観測結果に関して、誘電性と磁性双方の特性の光スイッチという視点での理論解析を行うべく、本研究分担者と協力しての理論モデル構築も進行中である。