Establishment of structure design concept for high luminance up-conversion phosphors

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結晶構造に基づき、Er3+,Yb3+を共ドープしたアップコンバージョン蛍光体について発光特性に影響するパラメーターを調査した。SrTa4O11はtetragonal tungsten bronze (TTB)相とhexagonal相の2つの結晶多形をもち、固相法による合成報告がされている。本研究では水溶液プロセスによる合成を目指し、TTB相は錯体ゲル化法、hexagonal相は水熱法を用いることで結晶多形の作り分けに成功した。Er3+およびYb3+を共ドープした蛍光体の発光特性を比較すると、hexagonal相はTTB相の約100倍程度の強い発光を示した。赤外吸収スペクトル測定およびラマン散乱スペクトル測定から、発光強度の違いは発光に寄与する希土類イオンの配位環境の違いによるものであることが裏付けられ、希土類イオンの配位環境が発光特性を左右する最も重要な因子であることを明らかにした。また配位環境はエネルギー移動プロセスに対する影響が大きいことがわかった。Er3+が発光準位に達するまでにYb3+同士のエネルギー移動が複数回起きていると考えられ、希土類イオンの配位環境は、吸収・発光といった一つ一つのプロセスに対しては影響が大きくはないが、UC発光では複数回のエネルギー移動を含むためにその影響が相乗され、顕著に現れたといえる。高輝度UC蛍光体を実現するためには結晶構造に基づいた母体結晶の選択が有用であり、発光中心にHo3+やTm3+を使用した場合やフッ化物を母体結晶とした場合においても、結晶構造によるアップコンバージョン蛍光体の設計指針が適応できると考えられる。