層状ケイ酸塩を利用したゼオライトナノシートの層厚制御と分離膜への応用

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本研究では、層状ケイ酸塩からゼオライトへの構造転換(層間縮合)の過程を制御することで、層厚が制御されたゼオライトナノシートを作製し、分離膜材料に資するゼオライトナノシート作製法の確立を目指している。本年度は、ゼオライトナノシートの作製に関連する2種の検討を行った。1) 層状ケイ酸塩RUB-15への銅イオンの導入と加熱処理に伴う縮合挙動の調査昨年度は用いる層状ケイ酸塩として、RUB-15と層状オクトシリケートを選定し、積層制御のための層間ゲスト種として、有機分子だけでなく金属種を導入することを試みた。今年度はRUB-15の系において、層間への銅イオンを導入と、その後の加熱処理によりゼオライト化を行う検討に注力し、本系のより詳細な分析のため、in situ加熱XRD測定を行った。その結果、昇温に伴ってRUB-15の層間隔が縮小し、通常の層間縮合反応温度よりも数百度高い温度領域にて、ゼオライト由来のピークが出現した。その後、銅イオンは酸化銅への変化を経由して金属銅へと還元されていることも確認した。よって、層間の銅イオンが層間縮合反応の進行に影響を与えている可能性があり、縮合の制御に向けた重要な知見が得られた。2) 層状オクトシリケートのスクロール化昨年度、層状オクトシリケートの層間に長鎖界面活性剤を導入し、有機溶媒中でソルボサーマル処理を行うことで層が巻く(スクロール)挙動を発見した。今年度、この現象を詳細に分析したところ、電子顕微鏡観察より、層状ケイ酸塩の最外表面から層が剥離・スクロール化するだけでなく、層の内部からも剥離・スクロール化が進行していることが示唆された。さらに、層状ケイ酸塩-ゼオライトナノシート複合体の剥離にもこの手法を適用し、剥離が進行した可能性があるが、分析・解釈が不十分のため、来年度も継続してゼオライトナノシートの作製に関する研究を推進する予定である。