アンモニア‐メタン混合燃料の直接内部改質SOFC

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前年度と同様に、固体酸化物形燃料電池の燃料極として一般的なNi-YSZ（イットリア安定化ジルコニア）、Ni-GDC（ガドリニア添加セリア）および燃料極として使われることはないが触媒担体として採用されることの多いアルミナを用いたNi-アルミナの３種類の触媒を自作した。いずれも材料粉末を適切な混合比で混合し、プレス加工の後に焼成、粉砕し分級することで250～500ミクロンの粒子径の触媒を得た。粉砕した触媒を充填型の反応試験装置に設置し、メタン、アンモニア、水蒸気の混合ガスを種々の混合比で供給した。その際、供給ガス中のメタンとアンモニアがすべて反応した場合に発生する水素の量が一定となるようにメタンとアンモニアの混合比を調整した。また炭素析出を防ぐためスチームカーボン比は2以上となるように設定した。さらに総流量を一定にするためアルゴンをバランスガスとして使用した。反応試験の結果、アンモニアによるメタン水蒸気改質反応の抑制は、全ての触媒において確認された。その抑制効果は触媒担体によって異なり、Ni-YSZ Ni-GDC Ni-アルミナの順に大きいことが分かった。反応実験に使用した触媒をSEMで観察し、画像解析を施すことで体積分率、接触面積密度など触媒微構造の特徴量を抽出した。反応実験に供した３種類の触媒に、担体なしのNiのみで作製した多孔質体を加えた４種類のサンプルに対して、水蒸気吸着試験を行った。SEM画像から見積もった微構造特徴量のデータと組み合わせることで、触媒担体の面積当たりの水蒸気吸着性能はアルミナ、GDC、YSZの順に高いことがわかった。これはアンモニアによるメタン水蒸気反応の抑制に、触媒担体における水蒸気とアンモニアの競争吸着が関係しているという仮説と整合する結果である。