ZIFフラグメントを利用したゼオライトの新規細孔径・親和性制御技術の確立

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本研究のコンセプトはゼオライト膜の細孔の壁面にイミダゾール誘導体を導入することにより、細孔の実効サイズのコントロールとイミダゾール誘導体の配位子を変更することにより目的に応じて、細孔径や親和性を細かに制御することである。本年度は、10員環の細孔を持つNa型ZSM-5（Na-ZSM）膜、12員環の細孔を持つNa型FAU（Na-FAU）膜を調製した。ZSM-5膜のSi/Al比は約10であり、約3μmの膜厚であった。単成分ガス透過試験を実施したところ、H2とSF6の透過係数比が約500であり、緻密なZSM-5を調製することができた。Na-FAU膜においては、Si/Al比を約1.4と約1.9を調製し、10wt％水/IPAの浸透気化分離において、透過側でのIPA濃度は検出限界値以下であった。分離係数として、10,000以上であり、緻密なNa-FAU膜を調製できた。Na-ZSM-5をZnにイオン交換したところ、N2の透過係数が低下した。一方、2-メチルイミダゾール処理するとさらにH2の透過係数までも低下した。したがって、イミダゾール処理法の最適化や，カチオン種による有効細孔径制御の検討を行う。また、Si/Al比が1.4のNa-FAU膜において、粉末で検討した同条件でZnイオン交換を行ったところ、HeやSF6の透過係数が大きく増加した。この結果より、イオン交換条件が数μmのNa-FAU層に対しては適切ではないことが確認された。そこで、イオン交換条件の濃度および温度を検討した結果、Si/A比1.4および1.9において大きく気体の透過係数が変化しない条件を見出した。現在、ZIFフラグメント修飾を行っている段階であり、今後、気体透過特性がどのように変化するかを把握する。