隣接元素を選択して電子状態観測できる新しい放射光硬Ｘ線分光法の開発

开发一种新的同步加速器硬X射线光谱方法，通过选择相邻元素来观察电子态

• 批准号: 21K19035
• 负责人: 石井 賢司
• 金额: $ 4.16万
• 依托单位: National Institutes for Quantum Science and Technology
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• 财政年份: 2021
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2021-07-09 至 2024-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21K19035/
• 关键词: Ｘ線吸収分光; Ｘ線発光分光; 放射光Ｘ線分光; Ｘ線分光; 量子ビーム

本研究は、硬Ｘ線の持つ高透過能の特長を残し、かつ、化学結合した隣接元素を選択して電子状態を観測することができる、新しい原理に基づく放射光硬Ｘ線分光法の開発を目的とする。遷移金属酸化物を測定対象とし、硬Ｘ線領域にある遷移金属K吸収端近くのＸ線を入射し、遷移金属1s軌道にある電子を非占有反結合性軌道へ遷移させる。そのような中間状態から、酸素1s（2s）電子が遷移金属1s軌道の内殻正孔を埋める原子をまたいだ遷移（交差遷移）で発光される硬Ｘ線を検出する。選択則は異なるが、終状態で電子とホールが同じ軌道を占有するという意味で酸素吸収端の軟Ｘ線・真空紫外線吸収と同等のスペクトルが得られる。この過程が観測できることが実証されれば、酸素が複数の金属と結合いている場合でも、金属の吸収端を選ぶことで、観測したい酸素が結合した隣接元素の区別が可能となる。開発を目指す分光法は、非弾性散乱散乱で浅い内殻電子の励起を観測することでその内殻に正孔を残す吸収と同等のスペクトルを得るＸ線ラマン散乱を金属元素の吸収端で行うものである。従って、非共鳴条件でのＸ線ラマン散乱の測定と比較しつつ開発を進めることとなる。2022年度にニッケル酸化物を用いた原理検証実験を行ったが、高いバックグラウンドが問題となり、現時点では目的とする交差遷移による発光の観測には至っていない。今後は、可能な限りバックグラウンドを下げる努力を行い、目的とするシグナルの検出を試みる。

This study aims at the development of hard X-ray spectroscopy based on the principle of high transmittance, chemical bonding, electron state selection and measurement of adjacent elements. Determination of migrating metal acidizing compounds in the hard X-ray domain; migration of metals in the near X-ray region; migration of metals in the 1s orbital region; and migration of electrons in the non-occupied anti-binding orbital region. In the intermediate state, the electrons of the element 1s (2s) migrate to the positive hole of the inner shell of the metal 1s orbital, and the atoms migrate (cross migration) to emit hard X-rays. The choice is different, the final state is the electron, the same orbit is occupied, the acid absorption end is soft X-ray, the vacuum ultraviolet absorption end is equal, the final state is obtained. The process of this kind of reaction can be proved by the fact that the acid is bound to a plurality of metals, and the absorption end of the metal is selected. Open source means spectroscopic method for detecting excitation of electrons in shallow inner shell with non-dispersive scattering, X-ray scattering and absorption of metallic elements at the absorption end of positive hole in inner shell. X-ray scattering measurement under non-resonant conditions is compared with X-ray scattering measurement under non-resonant conditions. In 2022, the principle of acid compound application was verified, and the light emission was detected. In the future, it is possible to limit the efforts of the next generation, and the goal of the next generation is to try.

项目成果

Experimental and Theoretical Investigation of High-Resolution X-ray Absorption Spectroscopy (HR-XAS) at the Cu K-Edge for Cu2ZnSnSe4

• DOI: 10.3390/condmat8010008
• 发表时间: 2023-01
• 期刊: Condensed Matter
• 影响因子: 1.7
• 作者: Wei Xu;Yujun Zhang;K. Ishii;H. Wadati;Yingcai Zhu;Zhiying Guo;Qianshun Diao;Zhen Hong;Haijiao Han;Lidong Zhao

Investigation of hydrogen superoxide adsorption during ORR on Pt/C catalyst in acidic solution for PEFC by in-situ high energy resolution XAFS

通过原位高能分辨率 XAFS 研究 PEFC 酸性溶液中 Pt/C 催化剂 ORR 过程中超氧化氢的吸附

• DOI: 10.1016/j.jpowsour.2022.232508
• 发表时间: 2023
• 期刊: Journal of Power Sources
• 影响因子: 9.2
• 作者: Yamamoto Naoki;Matsumura Daiju;Hagihara Yuto;Tanaka Kei;Hasegawa Yuta;Ishii Kenji;Tanaka Hirohisa
• 通讯作者: Tanaka Hirohisa

ルビジウム化合物に対する高エネルギー分解能蛍光検出X線吸収微細構造 (HERFD-XAFS)測定 - 生体内ウランの化学形の評価法の前検討として

高能分辨率荧光检测铷化合物的X射线吸收精细结构（HERFD-XAFS）测量——作为活体中铀化学形态评价方法的初步研究

• 发表时间: 2023
• 期刊: Ｘ線分析の進歩
• 作者: 佐藤遼太朗;上原章寛;大澤大輔;石井賢司;松村大樹;沼子千弥;及川将一;武田（本間）志乃
• 通讯作者: 武田（本間）志乃