隣接元素を選択して電子状態観測できる新しい放射光硬Ｘ線分光法の開発

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本研究は、硬Ｘ線の持つ高透過能の特長を残し、かつ、化学結合した隣接元素を選択して電子状態を観測することができる、新しい原理に基づく放射光硬Ｘ線分光法の開発を目的とする。遷移金属酸化物を測定対象とし、硬Ｘ線領域にある遷移金属K吸収端近くのＸ線を入射し、遷移金属1s軌道にある電子を非占有反結合性軌道へ遷移させる。そのような中間状態から、酸素1s（2s）電子が遷移金属1s軌道の内殻正孔を埋める原子をまたいだ遷移（交差遷移）で発光される硬Ｘ線を検出する。選択則は異なるが、終状態で電子とホールが同じ軌道を占有するという意味で酸素吸収端の軟Ｘ線・真空紫外線吸収と同等のスペクトルが得られる。この過程が観測できることが実証されれば、酸素が複数の金属と結合いている場合でも、金属の吸収端を選ぶことで、観測したい酸素が結合した隣接元素の区別が可能となる。開発を目指す分光法は、非弾性散乱散乱で浅い内殻電子の励起を観測することでその内殻に正孔を残す吸収と同等のスペクトルを得るＸ線ラマン散乱を金属元素の吸収端で行うものである。従って、非共鳴条件でのＸ線ラマン散乱の測定と比較しつつ開発を進めることとなる。2022年度にニッケル酸化物を用いた原理検証実験を行ったが、高いバックグラウンドが問題となり、現時点では目的とする交差遷移による発光の観測には至っていない。今後は、可能な限りバックグラウンドを下げる努力を行い、目的とするシグナルの検出を試みる。