Improvement of anion adsorption capacity by controlling the crystallinity of the ternary mixed hydrous oxides

通过控制三元混合水合氧化物的结晶度提高阴离子吸附能力

基本信息

批准号：
21K12293
负责人：
桑原智之
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Shimane University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-04-01 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21K12293/
关键词：
含水酸化物吸着陰イオン複合含水酸化物水酸基非晶質

项目摘要

多種のイオンが共存する地下水や温泉水からふっ素やほう素，砒素などの有害陰イオンを効率的に除去することを目的に，これらを選択的に吸着する吸着剤を開発する。“三元素系複合含水酸化物（TMHOs：Ternary Mixed Hydrous Oxides）”は非晶質の金属水酸化物を主要成分相としており，水酸基（OH基）を多数含有する。このOH基が有害陰イオンとイオン交換すると考えられ，OH基の増加は吸着容量の増加に寄与する。しかし，TMHOsの結晶性が増すとOH基は層状複水酸化物のように複数の金属元素に配位するため，イオン交換に寄与しなくなる可能性がある。本研究では，TMHOsが非晶質から結晶質へ移行するときにOH基の役割が変化することを利用して，OH基含有量と陰イオン吸着量の関係から結晶性の制御による吸着量向上の手法を明らかにする。OH基量の測定に使用するNMRはMgを含有する試料を測定できないため，Mgを含有しないTMHOsを対象にOH基量を測定し，その結果を基にMg含有試料に対して考察をすることとした。2022年度は構成金属元素であるSi，Al，Mgのモル比が1：9：0と9：1：0のSAM190とSAM910を合成した。SAM190とSAM910における数種の陽・陰イオンの吸着量とpH変化の関係を検討した結果，基本的な傾向として，いずれの条件でもpHは上昇した。特にSAM190において，高濃度F-を吸着のときにpHが大きく上昇したが，同mol濃度のPO43-ではpH上昇は小さかった。PO43-のpH緩衝能を考慮する必要はあるが，PO43-とF-の吸着ではOH-の溶出量が異なり，同じ陰イオンでも吸着機構が異なることを示した。すなわち，吸着がOH-の脱着に依存する・しない吸着質が存在することから，OH量を制御することによって吸着能力を向上させることができる可能性が示された。

为了有效去除有害阴离子，例如从地下水和温泉水中进行氟，硼和砷，那里有各种离子共存的地方，我们将开发一种吸附剂，有选择地吸附它们。 “三元混合含水氧化物（TMHOS）”含有无定形金属氢氧化物作为其主要成分相，并包含许多羟基（OH组）。人们认为这个OH组可以用有害阴离子交换离子，而OH组的增加有助于增加吸附能力。但是，随着TMHOS的结晶度增加，OH基团与多个金属元素（例如分层的双氢氧化物）进行了坐标，因此可能不会有助于离子交换。在这项研究中，我们将利用以下事实：当TMHOS从无定形转变为晶体时，OH组的作用会发生变化，并阐明一种通过基于OH组含量和阴离子吸附量之间的关系控制结晶度来改善吸附的方法。由于用于测量OH组量的NMR无法测量包含MG的样品的数量，因此测量了不包含MG的TMHO的OH组的量，并且根据结果，确定了OH组的量。在2022年，将SAM190和SAM910与Si，al和Mg的摩尔比合成，它们是组成金属元素，具有1：9：9：0和9：1：0。在检查了SAM190和SAM910的几个阳性和阴离子离子的吸附量与pH变化之间的关系之间的关系之后，基本趋势是在两种情况下pH都增加了。特别是，在SAM190中，当吸附高浓度F-时，pH值显着增加，但是当Po43-在相同的摩尔浓度下PO43-时，pH值略有增加。尽管有必要考虑PO43-的pH缓冲能力，但PO43-和F-的吸附之间的OH-洗脱量也有所不同，这表明吸附机制即使在同一阴离子中也有所不同。换句话说，由于有吸附剂的吸附剂不取决于或取决于OH-的解吸，因此已表明可以通过控制OH的量来提高吸附能力。