Effect of isoprene deriving Criegee intermediate to the formation of particulate matter in the atmosphere

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本研究プロジェクトでは、イソプレンを代表とするオレフィン化合物のオゾン酸化により生成するクリーギー中間体（CI）と二酸化硫黄（SO2）等の大気汚染物質の反応速度定数を決定し、大気環境への影響を評価することを目的とした実験とシミュレーションを実施している。実験では、オレフィン化合物の代表としてオレイン酸を選択し、オレイン酸薄膜の気液界面/液相内におけるオゾン酸化反応の反応速度定数を、赤外吸収分光法により決定し、不均一反応系の物理化学的挙動を定量的に明らかにした。また、不均一反応系の物理化学的挙動を動的に解く拡散反応モデルを構築し、反応動力学的挙動を明らかにした。現在は、オレイン酸薄膜上にオゾンとSO2を同時に流し、オレイン酸のオゾン酸化反応により生成するCIがSO2によりどの程度消費されるか、検討している。同時にキャビティリングダウン紫外吸収分光法（CRDS）による、イソプレン由来のCIと各種大気汚染物質の反応速度定数を算出するための実験系の構築を行い、試しに過去に報告されているCIとSO2と酢酸（CH3COOH）との反応実験を行い、先行研究よりも高精度な反応速度定数の導出に成功した。次年度には各種酸化合物やSO2との反応速度定数の導出を試みる予定である。同時に量子化学/遷移状態理論に基づき、CRDSで得られる反応速度定数の理論的な算出も行っている。領域大気質モデルCMAQを用いて気相系のイソプレン由来のCI、及びイソプレンとヒドロキシラジカル（OH）により生成するイソプレンヒドロキシヒドロペルオキシド（ISOPOOH）の日本国内における硫酸エアロゾル濃度への影響の評価を実施し、両者共に最大で1%程度硫酸エアロゾル生成に寄与することを明らかにした。現在は、全球大気質モデルGEOS-Chemによるイソプレン由来酸化物の、地球規模での硫酸エアロゾル濃度への影響を評価中である。