化学ループ燃焼技術を利用した高純度多種類ガスの同時製造及び酸素キャリアの反応挙動

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CLCプロセスにおける酸素キャリアとして、天然鉱物であるイルメナイトおよび砂鉄を用い、それらの酸化還元反応性を調べた。熱天秤と流動層反応装置を用いた。各種試料の反応性に対して、複数種類の還元用ガス（メタン、水素、二酸化炭素、空気等）を用いた。また、石炭やバイオマスの熱分解模擬ガスを調製し、酸素キャリアの反応平衡や、反応速度、転化率を調査した。平衡条件より低い温度の800℃でも、還元反応が進んでいることが確認された。水蒸気との部分酸化反応においては、700℃で反応がより進行した。また、流動層反応器のおいては、実際の還元試料になる褐炭や木質バイオマスを連続供給し、それらによる酸素キャリアの還元反応を調べ、還元された試料からの水素ガスの生成挙動を評価した。操作温度、ガス流量、圧力の変動によるプロセス運行への影響を評価した。繰り返し使用された粒子の反応性の変化とメカニズム、酸素キャリア試料の物性変化（細孔分布、粒子径分布、強度など）の評価を行った。連続な運転条件を見出すために、繰り返し酸化還元反応操作をした。粒子の反応性と操作性のに関わる反応温度、還元度合による試料の凝集、流動性の変化の検討をした。褐炭を反応系へ直接供給した場合は、流動層内での試料混合、およびそれによる酸化還元反応は安定的であり、高収率の水素ガスの連続生成が得られた。一方、バイオマスを用いた場合は、石炭と比べて、酸素キャリアの還元反応の進行に差が見られ、水素の生成量は減少した。それは、試料の密度差による層内での粒子分層、バイオマス中の高い酸素量による返納平衡の変動による影響と考えられる。現在、反応系内での試料供給と混合を改善するために、反応管の設計調整し、バイオマスの脱酸素の前処理等による還元反応と水素ガスの生成の影響を研究する。実用化向けのCLCガス製造プロセスに最適な操作条件の探求を取り組んでいる。