High harmonic spectroscopy and ultrafast control of material using the polarization gating

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本研究は非線形光学応答の一種である高次高調波発生に利用して固体における非平衡電子状態を計測する新たな超高速分光法を確立することを目的としている。特に、偏光ゲート法を利用して通常の測定では測定困難なスペクトル情報を簡便に取り出せる高次高調波分光システムの構築を目指している。当初の計画では、2022年度は中赤外光の偏光ゲート法用の光学系をマイケルソン干渉計を用いて構築することが目標であった。実際にマイケルソン干渉計を用いた中赤外光のダブルパルス化や電場波形計測系の構築等、計画に沿った研究を進め偏光制御用素子の導入前の段階まで到達した。加えて偏光ゲート光学系の検討をしていく中で、同様の実験光学素子を用いて高調波発生自体を干渉計内部で行うことで、高調波の時間波形が高い精度と信号雑音比で計測可能であるという新たな着想に至たった。この手法は、従来の強度スペクトル情報に加えて位相情報を得ることで実時間上での非平衡電子状態ダイナミクスをより詳細に観測することが可能になり、偏光ゲート法に組み合わせることでより強力な手法となりうる。実際に、高調波干渉光学系を構築し、150アト秒以下の時間分解能で高調波発生の位相情報を取り出せることを確認した。また、薄膜半導体試料における高調波の観測に高次高調波干渉計を適用することで、試料中の励起子が中赤外光電場下で示すエネルギー構造変化を反映した特徴的な高調波実時間波形の観測に成功した。