放射光X線散乱による遷移金属酸化物に対する時間分解励起スペクトルの理論

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時間分解ラマン散乱や時間分解共鳴非弾性X線散乱等により超高速スピン・ダイナミクスの情報が得られるようになってきた．反強磁性モット絶縁体に対してもこれらポンプ・プローブ法が適用され，それぞれ２マグノン励起やスピン励起に関する興味深い現象，例えば光照射後のスペクトル強度変化などが観測され始めている．本研究では，二次元正方格子モット絶縁体における光励起非平衡状態での２マグノン励起スペクトルおよびスピン励起スペクトルをハバード模型の有限サイズ系に対する数値的厳密対角化法に基づく大規模数値計算より調べた．その結果２マグノン励起スペクトルおよびスピン励起スペクトルどちらも，ポンプ光が吸収スペクトルの吸収端に対応するエネルギーの時に，平衡状態での励起よりも低いエネルギーの励起が現れること，そしてスピン励起ではそれらが異方的な励起となっていることを見いだした．このような特徴を持った光励起非平衡状態でのスペクトルの起源を探るために，ポンプ光照射後の波動関数を正方格子の対称性表現により分類することによって励起スペクトルを調べた．その結果，1光子吸収状態に対応するE表現の状態が低エネルギー励起に寄与していることが明らかとなった．そしてその状態の中でも，ホロン・ダブロン対のエキシトン的な状態である1光子吸収端の状態がこの低エネルギーの励起スペクトル強度の増加に重要な役割を果たしていることが分かった．この成果は論文として発表し，国内外の会議で招待講演などで報告した．