Theoretical study of emergent quantum phase driven by orbital-lattice entanglement

点击翻译按钮获取中文摘要

2022年度は、（1）動的Jahn-Teller（JT）相を取り扱う理論的枠組みの開発と、（２）4d, 5dダブルペロブスカイトにおける振電励起と非弾性共鳴x線散乱（RIXS）スペクトルに関する理論研究を行なった。(1) 5d1立方ダブルペロブスカイトの各サイトにおいて動的JT効果が発現する。この安定化エネルギーはサイト間の磁気的相互作用などよりも1-2桁大きい。この事実に基づき、動的JT効果を考慮して低エネルギー状態を記述するための模型を導出した。その模型の秩序状態を、平均場近似を用いて決定した。このような秩序状態を「振電モーメント」を用いて特徴づけた。さらに、温度依存性を計算し、各秩序相に現れる相転移を調べた。我々の理論は、従来の理論とは異なり、5d1ダブルペロブスカイトの全ての秩序相の特徴を説明できる。この研究で開発した振電秩序の理論は、他の系にも容易に拡張でき、さらに量子液体相や外場誘起相などの探索の基礎になる。(2) Ruイオン（4d4）およびIrイオン（5d5）を含む立方対称な塩化物において、振電励起とRIXSスペクトルの関係を理論的に示した。励起電子状態において動的JT効果が発現することを第一原理計算で示し、それに基づきRIXSスペクトルの（i）形状と（ii）温度依存性を再現した。この研究結果は、私が知る限り、4dおよび5d化合物で動的JT効果の発現が実験データに明確に現れることを直接証明した初めての例である。本研究結果は、RuやIrと時間反転の関係にある4d2, 5d1化合物においても、動的Jahn-Teller効果が発現することを示唆する。