Dynamic hierarchical structure of dielectric relaxation of ice in frozen aqueous solutions and hydration

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(A)温度履歴の影響に関する研究：冷却時の温度履歴が氷の誘電緩和及び結晶構造に与える影響を調べた。球状タンパク質の牛血清アルブミン(BSA)を用い、「急冷」、「-5℃でアニール」、「5 degree／hourで冷却」でそれぞれ冷却したBSA水溶液の氷の緩和を123～273 Kの温度範囲、10mHz～10MHzの周波数域で観測した。この温度履歴の変化によって氷の緩和はほとんど変化しないが、氷の緩和の低周波側の界面分極が大きく変化した。ポリビニルピロリドン（PVP）水溶液の濃度と冷却速度を変化させX線回折測定を行い、PVP水溶液中の氷の結晶構造を調べた。PVP濃度50wt.%以上の水溶液では氷が形成されない。またPVP濃度40wt.%以下では hexagonal ice が観測された。40～50wt.%の濃度範囲では冷却速度によって結晶構造が変化し、低冷却速度では hexagonal ice が、高冷却速度では cubic ice が観測された。(B)溶質濃度の低い水溶液のBDS測定：溶質濃度10wt.%のポリイソプロピルアクリルアミド（PNIPAM）マイクロゲルの誘電分光測定を行った。まず、マイクロゲルの体積相転移温度を含む288～323Kの範囲で氷結していない重水を用いた水溶液における水とPNIPAMの分子運動を観測し、軽水と重水における分子運動を比較した。これらの結果を1報の論文および1件の国際会議で発表した。氷結した10wt.% PNIPAMマイクロゲル水溶液の氷の緩和を観測し、同じ濃度のゲル（ゼラチン）、ランダムコイル高分子（PVP）、球状タンパク質（BSA）水溶液と比較し、高分子の構造の違いが氷の緩和に与える影響を確認した。