Isotopic fractionation of guest gas molecules at the formation of synthetic gas hydrates

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ガスハイドレートは地球上だけでなく、地球外の惑星・衛星等の天体表層にも存在しうる普遍的な物質である。水分子で構成されるカゴ状結晶（ホスト）に包接されるガス分子（ゲスト）は、1分子ずつカゴに閉じ込められた気体分子のイメージがあるが、ゲスト・ホスト間の相互作用により、結晶生成時にホストだけでなくゲストにも安定同位体分別が起こることが知られている。このことを利用した、ハイドレート結晶生成時の環境復元や年代決定等のツールとなる可能性が模索されている。本研究では、ガスハイドレート生成時に起こるゲストガス安定同位体分別に関する実験を行った。初年度は、メタン、窒素および空気（窒素＋酸素＋アルゴン）の3種類のガスを包接するガスハイドレート結晶を人工的に生成し、安定同位体質量分析装置を用いて各種ゲストガスに関する安定同位体比を測定した。メタンに関しては、その温度・圧力依存性が定量的に求められ、結晶生成時の圧力が安定同位体分別に影響することを初めて示すことができた。また、窒素に関しては、軽い分子を包接しやすいメタンとは逆に、重い窒素分子を包接しやすい傾向が明らかとなった。酸素やアルゴンを含む空気の場合、この窒素同位体分別の程度はやや低下し、分別しにくくなることも判明した。ほか、研究室で過去に採取された天然ガスハイドレートの包接ガスに関する分析等も実施し、天然環境下における安定同位体分別の検出が試みられた。これらの成果については雪氷研究大会2022・札幌にて学会発表を行い、また一部については査読付き論文として公表済みである。