非晶質シリカの構造特性が酸素安定同位体温度計に与える影響

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本年度は、アンモニウム塩を使って溶媒のpH制御を行い、非晶質シリカを合成した。具体的には、シリカの脱水縮合反応の触媒であるアンモニア水の代わりに、炭酸アンモニウムと酢酸アンモニウムを10：0、5：5、1：9のモル比で混合し、それぞれpHが8.5±0.04、9.3±0.19、9.7±0.32となる溶媒（25℃）を作成した。この3つのpH条件について、それぞれ10℃から40℃の4段階で温度調整し、3回ずつ繰り返し実験を行って非晶質シリカを得た。このうち、溶媒試料の一部については、大学の研究経費を用いて外注分析し、酸素安定同位体比の結果を得ている。非晶質シリカの酸素安定同位体比分析では、40℃で合成したシリカをワーキングスタンダードとして利用する目的で繰り返し測定を行い、国際標準試料（NBS）と近い再現性を得た。今後、全てのシリカの同位体比を決定することで、同位体分別係数を求め、水温との関係を明らかにする。さらに、上述した3つのpH条件について、ホウ素濃度を5ppmに調整した溶媒を作成し、ホウ素の分配挙動を調べた。誘導結合プラズマ質量分析装置を用いて、溶媒と合成シリカのホウ素濃度を分析し、分配係数（非晶質シリカ中のホウ素濃度/溶媒中のホウ素濃度）を求めた。得られた分配係数は、19から209の間で変化し、ホウ素が固相側に強く濃集していることが示された。また、分配係数はpH9.3で極大をとる釣り鐘型の特徴を示したことから、合成シリカと水との間のホウ素の分配挙動はpHに依存していることが明らかとなった。