Exploration of Interactions between Co-existing NOM and Environmental Chemical Substances Through Developing and Exploiting Databases of EEMs and High Resolution Mass Spectrometry Analyses

通过开发和利用 EEM 数据库和高分辨率质谱分析来探索共存 NOM 与环境化学物质之间的相互作用

基本信息

批准号：
22K04376
负责人：
鈴木裕識
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Gifu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本年度は、異なる起源の5種フミン酸標準品を対象に精密質量分析装置LC-QTOF/MSの分析データを取得し、フミン酸特有の部分構造推定のためのデータベース（DB）を作成して、環境試料分析データの解析に適用した。データベースに登録するイオンの質量電荷比情報（コンポーネント）の絞り込み操作として、①分析試料調製に用いる超純水や溶媒等からも検出されるコンポーネントの除外、②多段階濃度で調製した試料の分析データにおいて濃度:強度比の直線性のないコンポーネントの除外、③各標準の起源由来（土壌等の環境由来）の夾雑コンポーネントの除外の3つの操作を段階的に実施した。例として、標準品Aのコンポーネントは無操作時の6,827個から上述の3操作実施後には321個へ減少した。さらなる有効データの絞り込み操作として、標準品の三次元励起・蛍光スペクトル（Excitation Emission Matrix:EEMs）分析データとLC-FLDの分析データにおける蛍光スペクトル情報の突合、LC-FLDとLC-QTOF/MSにおける分析データの保持時間情報の突合によるデータ紐づけ手法を検討し、構築した。結果として、標準品Aについては全コンポーネント6,827個のうち99%以上の夾雑コンポーネントを除外し、僅か46個をフミン酸（標準品A）由来のコンポーネントとして抽出して、今後のデータ解析に有効なデータとしてDBに登録した。見出されたDB情報を基に、ある流域中の環境水試料(n=32)のLC-QTOF/MS分析データに対してクラスター分析を実施した結果、山間部由来の試料と流入下水試料が最も離れたクラスターに分類され、含有される天然有機物の構成が異なることが示唆された。

今年，从精确质谱仪LC-QTOF/MS的分析数据中获得了五个不同起源的腐殖酸标准，并创建了一个数据库（DB）来估计腐殖酸特异性的部分结构，并应用于环境样品分析数据的分析。 As a way to narrow down the mass-to-charge ratio information (components) of ions registered in the database, three operations were performed in stages: 1) exclusion of components detected in ultrapure water, solvents, etc. used to prepare analytical samples, 2) exclusion of components that do not have linearity in concentration: intensity ratio in analytical data for samples prepared at multi-stage concentrations, and 3) exclusion of来自每个标准的起源（来自土壤等环境）的污染成分。例如，标准A中的组件数量已从6,827减少到未操作的组件到执行上述三个操作后的321。作为有效数据的进一步缩小操作，我们通过与标准的三维激发与荧光光谱（EEMS）分析数据和LC-FLD分析数据之间的荧光光谱信息进行匹配，研究并构建了数据链接方法，并与LC-FLD和LC-FLD和LC-QTOF/MS中分析数据的保留时间信息匹配。结果，排除了标准A的6,827个组件的99％以上被排除在外，只有46个被提取为源自腐殖酸（标准A）的组件（标准A），并在DB中注册，作为数据有效的数据，可用于将来的数据分析。基于发现的DB信息，对某个盆地中环境水样品的LC-QTOF/MS分析数据进行了聚类分析，并将来自山区的样品和影响的污水样品分类为遥远的簇中，这表明自然有机物的组成含有不同。