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Kinetic analysis and High efficiency of water electrolysis with layered Mn oxides containing metal complexes

含有金属配合物的层状锰氧化物的动力学分析和高效水电解

基本信息

批准号：
22K04715
负责人：
友野和哲
金额：
$ 2.58万
依托单位：
Kanto Gakuin University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

層状MnO2の層間に酸化還元活性な金属錯体を挿入することで，比容量が増加することを初めて見出した。さらに，波長依存の光電流(５倍)を示した。層間の金属錯体種の違いにより低エネルギーで水電解によるガス発生が進行し，作製膜の触媒能を観察した。本研究課題の目的は，金属錯体(Co, Fe, Ni, Ru系)/ 層状MnO2薄膜を作製し，①良導電性竹炭/CNTとの複合による触媒能向上(電気分解の高効率化)，②電解装置直結のガスクロ-in situ分析による反応速度論的解析と電子伝達機構を明らかにすることである。2022年度では，(1)竹炭/CNT混合膜との金属錯体/層状MnO2のバインダーフリー水電解触媒を作製し，電流―電位曲線からTafelプロットを行い，各種条件での水電解反応の開始電位を明らかにした。CoとRu錯体を中心に進め，(2)金属錯体の配位子変更(非π共役系のみおよび非π共役系とπ共役系)を行った。(3)金属錯体の吸収波長の光照射を行い，光照射によるガス発生について検討した。条件を最適化することで，全サンプルでガス発生を確認した。水素ガス発生のメカニズムが分光分析により明らかになった。本研究で用いる層状マンガン酸化物のマンガンは混合原子価状態(Mn(III)/Mn(IV))である。このMn(III)がMn(IV)に酸化する際の電子が水素発生に関係していることを明らかにした。また，Mn(III)とMn(IV)の比率は，層間イオンや作製電位および各種添加剤等で制御できることも明らかにした。一方で，水素発生に対して膜が剥離する場合と剥離しない両方の場合があり，どちらの現象がどういう条件で起きるかは明らかに出来ていない。今後は，ガスクロin-situ分析の設置も含め詳細にガス発生および関連する反応について詳細に検討を進める。

The interlayer acidification of layered MnO2 can increase the specific capacity of the active metal complex. Today, wavelength dependent photocurrent (5 times) is shown. Interlayer metal fault species in the middle of the low temperature, water electrolysis, the formation of a catalyst for the film to be observed The purpose of this research is to prepare metal complex (Co, Fe, Ni, Ru)/layered MnO2 thin films, firstly, the catalyst energy of good conductivity bamboo charcoal/CNT recombination is upward (high efficiency of electric decomposition), secondly, the analysis of direct junction of electrolytic device by inverse velocity theory and the mechanism of electron transfer are disclosed. In 2022,(1) the preparation of bamboo charcoal/CNT mixed film and metal complex/layered MnO2 catalyst for water electrolysis, the current-potential curve from Tafel to Tafel, the initial potential of water electrolysis reaction under various conditions. Co and Ru complexes move into the center, and (2) metal complexes move into the center (non-π-active system and non-π-active system). (3)The absorption wavelength of the metal complex is irradiated with light, and the emission of light is detected during irradiation. Conditions are optimized to ensure that all products are available. The water element is produced in the form of a spectrum. In this study, the structure of Mn(III)/Mn(IV) was studied. The relationship between Mn(III) and Mn(IV) in the formation of electrons and water elements is discussed. The ratio of Mn(III) to Mn(IV) is different from that of interlayer, control potential and various additives. In one case, the water element is generated, and the film is peeled off. In the other case, the phenomenon of water element is peeled off, and the condition of water element is started. In the future, the settings for "in-situ analysis" will include detailed information on generation and correlation, and detailed information will be discussed.