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オペランド分光測定による二酸化炭素の電気化学還元反応機構の解明

用原位光谱法阐明二氧化碳的电化学还原反应机理

基本信息

批准号：
22K05030
负责人：
小板谷貴典
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K05030/
关键词：
オペランド分光二酸化炭素不均一触媒反応電気化学

项目摘要

本研究課題では電極触媒表面で起こる反応を赤外反射吸収分光法および硬X線光電子分光法を用いてオペランド観測を行う。得られた実験的知見に基づいて、固―液界面における電気化学反応の反応機構解明を目指す。モデル電気化学反応系として二酸化炭素の電気化学的還元を扱う。二酸化炭素分子は安定であり反応活性化エネルギーが高いため、電気エネルギーなどの外部エネルギーを導入することにより低温で効率的に反応を進行させることができると期待される。本研究では固―液界面における電極触媒反応のオペランド分光測定環境を構築して、電極表面での二酸化炭素分子の還元反応過程の詳細を明らかにすることを目的とする。本年度は、動作中の電極表面のオペランド測定を可能にするため、液体電解質-電極界面をその場観測できる光電子分光システムを立ちあげた。テスト測定として、硫酸銅水溶液を電解質溶液として用いて、銅の電解析出反応のその場分光測定を実施した。作用電極に印加した状態で測定を行うことで、銅が電極表面に析出する初期過程の光電子分光測定に成功した。並行して、偏光変調赤外反射吸収分光法を用いて二酸化炭素分子が銅電極表面においてどのように反応するのかを調べた。清浄化した銅表面に二酸化炭素を導入したところ、表面上にはカーボネート（CO3）が生成することが明らかとなった。さらに、二酸化炭素に加えて水素も同時に導入したところ、二酸化炭素の水素化が起こり表面上にフォルメート（HCOO）が生成することも明らかとなった。

This research topic is about the application of infrared reflectance absorption spectroscopy and hard X-ray photoelectron spectroscopy to the detection of the surface of electrode catalyst. The basic knowledge of the solid-liquid interface, the electro-chemical reaction and the reaction mechanism were obtained. The electrochemical reaction system of diacidified carbon Diacidified carbon molecules are stable, reactive, and reactive. They are highly reactive, electrically reactive, and reactive. This study aims to establish a spectrophotometric environment for electrocatalytic reaction at the solid-liquid interface, and to clarify in detail the reduction process of diacidified carbon molecules on the electrode surface. This year, the electrode surface in operation can be measured by photoelectron spectroscopy, and the liquid electrolyte-electrode interface can be measured by field spectroscopy. Determination of copper sulfate aqueous solution electrolyte solution and copper electrolytic precipitation reaction by field spectrometry Photoelectron spectroscopy was successfully used to determine the initial deposition process of copper on the surface of the active electrode. The surface of copper electrode is modulated by diacidified carbon molecules in parallel and polarized light. The surface of copper is acidified and carbon dioxide is produced. In addition, the hydration of carbon dioxide and carbon dioxide is introduced simultaneously.