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有機ヒドリド錯体が拓く犠牲試薬フリーな光化学的二酸化炭素多電子還元反応

有机氢化物配合物开发的无牺牲试剂光化学二氧化碳多电子还原反应

基本信息

批准号：
22K05126
负责人：
大津英揮
金额：
$ 2.58万
依托单位：
University of Toyama
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K05126/
关键词：
金属錯体有機ヒドリド NAD 光物質変換反応 CO2還元

项目摘要

唯一無二の持続可能なエネルギー源である太陽光エネルギーの効率的利用術や地球温暖化の主因の１つである二酸化炭素(CO2)の排出削減・化学的変換・利用技術の創成は、人類の存続を賭けた最重要課題となっている。本研究「有機ヒドリド錯体が拓く犠牲試薬フリーな光化学的二酸化炭素多電子還元反応」では、我々のこれまでの生体内における補酵素NAD（Nicotinamide Adenine Dinucleotide）のNAD+/NADH型レドックス機能を範とした独創的研究をさらに進化・発展させ、犠牲試薬を使用せず、有用な物質変換反応を伴った、光エネルギーを化学的に（有機ヒドリドとして）貯蔵できる新しい金属錯体を開発し、光エネルギーにより錯体内に貯蔵した有機ヒドリドのヒドリド供与能を自在・精密に制御することによる、光エネルギーを駆動力としたCO2の選択的・多電子還元反応の達成、を目的としている。本年度（令和４年度）では、電子求引基であるクロロ基を有する新しいNAD+型配位子であるCl-pnを持つZn錯体を合成・単離することができ、X線結晶構造解析にも成功した。他の電子供与基であるメチル基を有するNAD+型配位子（Me-pn）や置換基のないNAD+型配位子（pn）を持つZn錯体に関しても合成・単離することができた。さらに、2-プロパノールを含むZn錯体のアセトニトリル溶液に350nm以降の光照射することで吸収スペクトル変化するという測定結果が得られたことから、これらZn錯体によるアルコールの光酸化反応（光エネルギーの有機ヒドリド貯蔵反応）の進行が十分期待できる知見を得た。

The most important issue is the utilization of solar radiation efficiency, the main cause of global warming, the reduction of carbon dioxide (CO2) emission, the transformation of chemistry, the creation of utilization technology, and the survival of mankind. In this study, we investigated the synthesis of NAD by photochemically diacidified carbon polyelectron reduction reaction in organic solvents. The NAD+/NADH type reaction of (Nicotinamide Adenine Dinucleotide) has been studied in the evolution, development, application, useful substance conversion, photogenesis and chemistry.(Organic) storage is a new type of metal complex, which can be used for the development, photogeneration and energy supply of organic complex. It can be used for the control of organic complex, photogeneration and CO2 selective multi-electron reaction. This year (2010 - 2011), the electron base was successfully synthesized by NAD+ ligand, and the X-ray crystal structure analysis was successfully performed. NAD+-type ligand (Me-pn) and NAD+-type ligand (pn) are involved in the synthesis of Zn complexes. The results of the measurement of the absorption of Zn-containing organic compounds at 350nm are expected to be satisfactory.