Fundamental Study on Electron-Driven Catalytic Reaction and Carbon Recycling

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プロセスの電化を目的として非平衡プラスマと触媒を組み合わせた複合反応はCO2価値化のための熱触媒に対する有望な代替技術として注目されている．非平衡プラズマは非熱的エネルギー分布を特徴とし，低いガス温度を維持しながら振動励起分子，ラジカル，およびイオンのような反応性種を生成する．これは熱触媒における熱平衡限界を排除することで熱力学的に対応できない化学反応を生起することができる．特に，振動励起分子はイオン化または解離に比べてエネルギー障壁が低く，律速過程を加速する反応パスを与えるため，ユニークな反応経路を生成するうえで特に重要である．しかし，触媒作用のための振動励起分子に対する直接的な検証データが得られておらず，論争の余地があり，実際にプラズマ触媒の反応機構は充分に理解されていない．したがって，これを打開するために本年度はプラズマが作用した場で触媒表面反応をin situで計測できる赤外線吸収分光用反応器を発明し，非平衡プラズマ触媒作用の反応機構解明に対する基礎研究を実施した．既存の熱触媒と比較して，非平衡プラズマと合金Pd2Ga/SiO2の結合が熱触媒で達成できない熱力学的限界を越えることができることを明らかにした．In situ計測（赤外線吸収分光およびX線吸収微細構造）および密度汎関数理論計算を結合したアプローチを通じて，m-HCOOの速い生成および分解の反応機構を解明した．特に，振動励起CO2が反応促進機構の核心であり，そして非平衡プラズマによって吸着水素が増大して新しい反応経路を形成していることを明らかにした．この成果はJACSに掲載およびカバーイメージとして採用されている．さらに，東京工業大学のプレスリリースをはじめ，Chem-stationにインタビュー記事が掲載された．また，国内外多数の学会に参加し，1つのポスター賞および2つの口頭発表の賞を受賞した．