二酸化炭素還元反応に最適な反応場の構造に関する研究

二氧化碳还原反应最佳反应场结构研究

• 批准号: 08740440
• 负责人: 星 永宏
• 金额: $ 0.7万
• 依托单位: Chiba University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
• 财政年份: 1996
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 1996 至 无数据
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08740440/
• 关键词: 二酸化炭素; 還元反応; 白金単結晶; ステップ; テラス; 反応速度

単結晶電極は表面原子配列の規制が可能なため、電極の触媒活性を高める反応場の構造を原子レベルで研究できるという利点がある。申請者は電極表面の原子配列とCO_2の還元効率の関係を調べる目的で、(111)テラスと(111)ステップからなる白金単結晶面(Pt(S)-[n(111)×(111)]を用い、ステップ密度を変化させてCO_2還元反応速度の測定を行った。その結果、ステップ密度が高い面ほどCO_2還元反応速度が増大することを見い出した(Electrochim.Acta,41,1647(1996))。この実験事実は、(111)ステップ近傍がCO_2還元活性を高める反応場であることを示唆する。本研究は、単結晶表面のステップ部分の原子配列を変化させることによりCO_2還元に最適な反応場を特定することを目的とした。そのために、ステップの構造の異なるPt(S)-[n(111)×(100)]、Pt(S)-[n(100)×(111)]の単結晶電極を作成して0.1M HC10_4溶液中でCO_2還元反応速度を測定した。いずれの系列でも、ステップ密度が高い面ほどCO_2還元反応速度は大きく、ステップの存在が反応活性を向上させていることが明らかとなった。CO_2還元反応の電位依存性を調べたところ、Pt(S)-[n(111)×(100)]、Pt(S)-[n(100)×(111)]面ともに0.25V(RHE)でCO_2還元反応速度が極小となった。この電位依存性は0.20V(RHE)で反応速度の極大値を持つPt(S)-[n(111)×(111)]と全く異なる。CO_2還元反応速度の最大値をステップ密度の等しい面同士で比較すると、Pt(S)-[n(111)×(111)]面上のCO_2還元反応速度の最も大きいことが分かった。以上のことは、(111)テラスと(111)ステップからなる面のステップ近傍がCO_2還元に有利な反応場であることを示唆する。

The possibility of regulating the arrangement of atoms on the surface of a single crystal electrode is a possibility, and the catalytic activity of the electrode and the structure of the reaction field are high, and the atomic structure is a research advantage. The applicant's relationship between the atomic arrangement on the electrode surface and the reduction efficiency of CO_2 is the purpose of adjustment, (111) テラスと (11 1) ステップからなるPlatinum single crystal surface (Pt(S)-[n(111)×(111)]を用い、ステップ density Measurement of the reaction rate of CO_2 reduction by degree of change, the results of the reaction, and the density of CO_2. The speed of regeneration and reaction is increased and the speed is increased (Electrochim.Acta,41,1647(1 996)).この実験事実は, (111) ステップaround がCO_2 reduction activity をHigh めるreaction field であることをshows instigation する. The purpose of this study is to change the atomic arrangement of the single crystal surface part and to reduce the CO_2 to its original form and to optimize the reaction field. Pt(S)-[n(111)×(100)], Pt(S)-[n(100)×(111)]の単crystalline electrode made of の単て0.1M The CO_2 reduction reaction rate in HC10_4 solution was measured.いずれの series でも、ステップdensity is high and surface ほどCO_2 is restored and the reaction speed is highきく、ステップのexistent がreaction activityを上させていることが明らかとなった. Potential dependence of CO_2 reduction reactions: Pt(S)-[n(111)×(100)], Pt(S) -[n(100)×(111)] The surface is 0.25V (RHE) and the CO_2 reduction reaction speed is extremely small.このPotential dependence The characteristic is 0.20V (RHE), the reaction speed is extremely high, and the Pt(S)-[n(111)×(111)] is completely different. The maximum value of CO_2 reduction reaction speed and the density of CO_2 are equal to each other. Comparison with the same person, Pt(S)- [n(111)×(111)] The CO_2 reduction reaction speed on the surface is the best. Above のことは、(111)テラスと(111)ステップからなる面のステップ Nearby がCO_2 return to the original に advantageous な 応 field で あ こ と を show instigation す る.

项目成果

N.Hoshi,T.Suzuki,Y.Hori: "CO_2 Reduction on Pt(S)-[n(111)×(111)] Single Crystal Electrodes Affected by the Adsorption of Sulfuric Acid Anion" Journal of Electroanalytical Chemistry. 416. 61-65 (1996)

N.Hoshi、T.Suzuki、Y.Hori：“硫酸阴离子吸附影响 Pt(S)-[n(111)×(111)] 单晶电极上的 CO_2 还原”电分析化学杂志 416。 61-65 (1996)

N.Hoshi,T.Suzuki,Y.Hori: "Step Density Dependence of CO_2 Reduction Rate on Pt(S)-[n(111)×(111)] Single Crystal Electrodes" Electrochinica Acta. 41・10. 1647-1653 (1996)

N.Hoshi、T.Suzuki、Y.Hori：“CO_2 还原率对 Pt(S)-[n(111)×(111)] 单晶电极的阶梯密度依赖性”电工学报 41・10。 (1996)

N.Hoshi,M.Noma,T.Suzuki,Y.Hori: "Structural Effect on the Rate of CO_2 Reduction on Single Crystal Electrodes of Palladium" Journal of Electroanalytical Chemistry. (in press).

N.Hoshi、M.Noma、T.Suzuki、Y.Hori：“钯单晶电极上 CO_2 还原速率的结构效应”电分析化学杂志。