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プラズマ照射で空気と水から酸化剤を生み出す触媒フリーのバイオマス高付加価値化技術

利用等离子体照射从空气和水中产生氧化剂的无催化剂生物质高附加值技术

基本信息

批准号：
22KJ0165
负责人：
千田勤
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Tohoku University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、プラズマ照射で水と溶存空気から目的の活性酸素種を作り出し、これを用いてグリセリンの選択的酸化を進行させる。そして、温和な条件、触媒フリーの選択的酸化を進行させるための方法論の構築に取り組む。昨年度は、バッチ型反応器を用い、グリセリンを含まない純水のみ、あるいはグリセリン水溶液へのプラズマ照射実験を行い、項目①「プラズマ照射器を取り付けた回分反応器の作製と活性種の生成・消滅挙動の定量的な把握」と項目②「グリセリンの酸化挙動に及ぼすプラズマ照射の影響評価」に取り組んだ。本年度は、活性酸素種の生成・消滅挙動（項目①）、およびグリセリンの酸化挙動（項目②）の定量的な把握を目的として、前年度に得られた知見に基づいて、数学モデルを構築した。まず、活性酸素種の挙動を把握するために、純水へのプラズマ照射実験の結果に基づき、OHラジカルや、OOHラジカルなどの寄与の大きいことが想定される反応を考慮したモデルを構築した。その結果、初期溶存酸素濃度とｐＨを変化させた際の溶存酸素および過酸化水素濃度の経時変化を良好に表現できた。これにより、プラズマ照射下で水中に生成する活性酸素種の生成・消滅メカニズムを把握した。続いて、項目①で構築したモデルを、Ａｕ触媒によるグリセリン酸化で明らかにした反応メカニズムを加えたモデルに拡張した。その結果、種々の溶存酸素濃度およびｐＨにおける目的生成物のグリセリン酸や副生物の濃度の経時変化だけでなく、反応液のｐＨをアルカリ性から中性に変化させた際に、主生成物がグリセリン酸からグリセルアルデヒドやジヒドロキシアセトンに切り替わる様子も表現できた。モデルシミュレーションでは、初期は純水のみとし、所定時間経過後にグリセリンを投入することで、グリセリン酸収率を大幅に向上させることを示し、フロー型反応の設計に向けた重要な知見を獲得した。

In this study, the active acid species in water and air were extracted and acidified with water and air. A methodology for the preparation of selective acidizing solutions under mild conditions and catalyst conditions was developed. In the past year, the use of a vacuum reactor, the separation of water, the separation of water, the separation of This year, the production and elimination of active acid species (item 1), the quantitative control of acid production (item 2), and the basic knowledge and mathematical structure of the previous year were obtained. For the purpose of determining the reaction conditions of the active acid species, the reaction conditions of purified water and the results of irradiation are considered. The results show that the initial concentration of soluble acid and pH change during the dissolution of soluble acid and pH change during the dissolution of soluble acid and pH change. The production and elimination of active acid species in water under irradiation In addition to the above, the construction of the project 1 has been carried out in the presence of Au catalyst. As a result, the concentration of soluble acid of species varies with pH, the concentration of target product varies with time, the pH of reaction solution varies from neutral to neutral, and the main product varies with time. In the early stage of the process, the purified water was injected into the system after a certain period of time, and the acid yield was significantly increased.

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

低温大気圧プラズマ照射を利用した常温下でのグリセリン選択酸化

利用低温大气压等离子体辐照在室温下选择性氧化甘油

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Kazuya Fujita ; Kosuke Suzuki ; Chun-Yi Chen ; Tso-Fu Mark Chang ; Hiroyuki Ito ; Katsuyuki Machida ; Kazuya Masu ; Masato Sone;千田勤・中垣友哉・廣森浩祐・北川尚美・佐々木渉太・高橋厚
通讯作者：
千田勤・中垣友哉・廣森浩祐・北川尚美・佐々木渉太・高橋厚

大気圧非平衡プラズマ照射によるグリセリンの無触媒液相選択酸化

常压非平衡等离子体辐照非催化液相选择性氧化甘油

DOI：
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
0
作者：
Yu-An Chien ; Chun-Yi Chen ; Masato Sone ; Tso-Fu Mark Chang;多湖輝興，藤墳大裕;Ryo Watanabe;中垣友哉・千田勤・廣森浩祐・北川尚美・佐々木渉太・高橋厚
通讯作者：
中垣友哉・千田勤・廣森浩祐・北川尚美・佐々木渉太・高橋厚

Process design for efficient production from glycerol into high-value chemicals

从甘油高效生产高价值化学品的工艺设计

DOI：
发表时间：
2022
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tsutomu Chida;Kousuke Hiromori;Naomi Shibasaki-Kitakawa;Naoki Mimura;Aritomo Yamaguchi;Atsushi Takahashi
通讯作者：
Atsushi Takahashi

Efficient conversion of waste glycerol into high value-added chemicals by selective oxidation

通过选择性氧化将废甘油高效转化为高附加值化学品

DOI：
发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
0
作者：
Tsutomu Chida;Kousuke Hiromori;Naomi Shibasaki-Kitakawa;Naoki Mimura;Aritomo Yamaguchi;Atsushi Takahashi
通讯作者：
Atsushi Takahashi