Trifluoromethylation using Copper-based Reagents and Catalysts

使用铜基试剂和催化剂进行三氟甲基化

基本信息

  • 批准号:
    2889567
  • 负责人:
  • 金额:
    --
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    英国
  • 项目类别:
    Studentship
  • 财政年份:
    2023
  • 资助国家:
    英国
  • 起止时间:
    2023 至 无数据
  • 项目状态:
    未结题

项目摘要

Recent advances in copper catalysed cross-couplings have led to significant and growing academic / commercial interest in these systems. Although this field was originally driven by the much-improved Green and economic credentials of copper compared to palladium and other late transition metals, recent studies have also highlighted the versatility of copper catalysts and their often-complimentary nature to existing systems. Nevertheless, understanding of the mechanism of operation of copper catalysts is still lacking for most systems, often leading to poor reproducibility and unpredictable results. This has inhibited a more widespread uptake in the use of these reagents. We have sought to address this using a Quality-by-Design approach based on improved understanding of the mechanism including the role of the ancillary ligand, synergic / antagonistic interactions between the base, catalyst and substrates, and the role of off-cycle events including catalyst deactivation. This has been achieved using a range of spectroscopic, kinetic, and analytical methods, including in situ reaction monitoring. Using this approach, we have been able to develop improved reaction protocols including, for example, the first room temperature reactions using sub mol% copper loadings. In this work we will now extend this approach to look at the development of copper-based reagents and catalysts for trifluoromethylation reactions.
铜催化交叉偶联的最新进展导致了对这些系统的显著和日益增长的学术/商业兴趣。虽然这一领域最初是由铜与钯和其他后过渡金属相比大大改进的绿色和经济凭证驱动的,但最近的研究也强调了铜催化剂的多功能性及其对现有系统的经常互补性。然而,对于大多数系统,仍然缺乏对铜催化剂的操作机制的理解,这通常导致再现性差和不可预测的结果。这阻碍了这些试剂的更广泛使用。我们已经试图解决这个问题,使用质量的设计方法的基础上提高理解的机制,包括辅助配体的作用,协同/拮抗之间的相互作用的基础上,催化剂和底物,和关闭周期事件,包括催化剂失活的作用。这已经实现了使用一系列的光谱,动力学和分析方法,包括原位反应监测。使用这种方法,我们已经能够开发改进的反应方案,包括例如使用亚摩尔%铜负载的第一室温反应。在这项工作中,我们现在将扩展这种方法,看看在三氟甲基化反应的铜基试剂和催化剂的发展。

项目成果

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    --
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