强旋轨耦合磁性离子的蜂巢(honeycomb)磁格子模型材料的设计合成与量子磁性研究
批准号:
22101091
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
李昂
依托单位:
学科分类:
无机合成
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
李昂
中文摘要
精准设计并实验合成出理论预测具有新奇现象或奇特异性的特定磁性物理模型材料是无机合成化学家以及凝聚态物理学家一直以来面临的挑战。近年来,自旋液体态由于可潜在应用于超能量子计算和量子通讯等而迅速成为研究前沿,然而目前还未在已合成材料中真正实现公认的自旋液体态。相比于三角格子、笼目(Kagomé)格子等自旋阻挫磁格子,更能实现自旋液体态并严格可解的Kitaev型蜂巢磁格子由于实验材料缺乏而研究较少。为了解决这一问题,本项目拟通过具有强自旋轨道耦合作用的4d、5d磁性离子与独特双-二齿成键环境的有机构筑基元进行链接,在实验上可控合成出新型蜂巢磁格子材料。同时利用多种异型链接原子的双-二齿有机构筑基元调节磁性离子八面体晶体场对称性和各向异性,以对新合成蜂巢磁格子材料的量子磁性进行有效调控。并期待利用有机构筑基元避免非Kitaev直接相互作用,最终在实验上实现Kitaev相互作用的自旋液体态。
英文摘要
Rational design and experimentally synthetic realization of specific magnetic lattices with theoretically-predicted novel phenomena and nontrivial properties is always a challenge for synthetic chemists and condensed matter physicists. Recently, spin liquid ground state rapidly becomes emergent research frontier owing to their potential applications for super quantum computation and quantum communication. However, spin liquid state has not yet been experimentally realized in already reported materials. Compared to geometrically-frustrated magnetic lattices of triangular and Kagomé, exactly solvable Kitaev’s honeycomb lattice for spin liquid state has less been investigated due to scarcity of experimental model materials. To solve this problem, this proposal aims to experimentally synthesize novel honeycomb lattices by constructing strongly spin-orbit coupled magnetic ions with bis-bidentate organic building units. Meanwhile, the quantum magnetism of newly-synthesized honeycomb lattices would be effectively modified by adjusting their crystal field symmetry and anisotropy using several bis-bidentate hetero-ligands of organic building units. Finally, Kitaev spin liquid state is expected to be experimentally realized after avoiding non Kitaev direct exchange interactions.
多维磁性材料因具有量子自旋液体等新奇量子现象以及在量子通讯等方面的潜在应用而备受关注。然而,目前对众多新奇量子效应作用本质和机理的解释仍不够充分,材料合成数量明显不足。因此亟需合成更多具有独特结构特征的多维磁性材料,并进行深入研究。在博士后研究期间,本人采用具有独特双-二齿成键环境的草酸,草酸氨和草氨酸有机功能基元和过渡金属与稀土金属合成含有不同有机功能基元的新型杂多维磁性材料结构,探索其最佳合成条件与路径,理解有机功能基元对精准合成多维磁性材料结构过程发挥的作用与影响。本研究报告主要研究内容如下:. 1. 成功合成了具有独特双二齿配位的结构的草氨酸和草氨酸酯化合物,并通过核磁分析确定了配体化合物的结构与纯度,与同样具有双二齿配位结构的草酸配体作为合成目标低维磁性材料的原料。并采用常温挥发法合成了化合物[N(C3H7)4][Cu(C8H4NO4)]·H2O。该化合物结晶于斜方晶系,空间群为Iba2,中心铜离子呈畸变的正四面体配位环境。是具有一维“之”字型结构的链状化合物。对磁性测试结果进行分析,其χT值随测试温度的减小而减小,表明该链状化合物呈现出典型的反铁磁性作用。温度降低到70 K左右时,其χ-T曲线出现宽峰,表明该链状化合物在70 K左右出现了短程有序现象。.2. 成功合成了具有独特双二齿配位的结构的草氨酸和草氨酸酯化合物,用高温固相法成功合成 三维阻挫化合物KMn(C2O4)F。磁性离子之间通过草酸根离子和氟离子连接,形成具有阻挫结构的三维结构。磁性测试结果表明,磁性离子间以反铁磁相互作用占主导,化合物在低至12 K左右时产生自旋倾斜,具有一定的量子磁学性质。.3. 成功合成2例基于稀土Yb3+元素的三维蜂巢结构磁性化合物(NH2C2H6)[Yb(C2O4)2]和(NH2C2H6)[Yb(C2O4)(COO)]。磁性离子之间草酸根离子连接,形成具有蜂巢结构的三维化合物。磁性测试结果表明,磁性离子间均为反铁磁相互作用占主导,且在化合物在低至0.2 K时未达到磁有序态,表明化合具有极强的量子磁性。低温段拟合得到的外斯温度值θ较大,表明Yb3+之间磁相互作用较强。
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