β-环糊精修饰淀粉基多孔树脂及高效分离C8芳烃和PO/SM副产物的研究
批准号:
21868002
项目类别:
地区科学基金项目
资助金额:
40.0 万元
负责人:
柴坤刚
依托单位:
学科分类:
分离工程
结题年份:
2022
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
周利琴、卫威、李胜、梁清华、李国雨、李东立
中文摘要
采用淀粉基吸附剂分离C8芳烃、PO/SM副产物(主要含有苯乙酮和1-苯乙醇)具有重要的研究意义,然而普通交联淀粉对目标底物选择性不高。前期研究表明β-环糊精对上述混合物中的邻二甲苯和苯乙酮分别具有最强的包结能力。本项目提出采用外交联法和化学键合法将β-环糊精引入淀粉基多孔骨架,通过β-环糊精与交联淀粉官能团协同作用和树脂孔效应提高吸附选择性,从而实现C8芳烃和PO/SM副产物的高效分离。通过开展吸附平衡和固定床吸附研究,推测吸附热力学参数,并探究多组份吸附平衡特性和竞争吸附作用机制。结合吸附实验和理论计算研究探讨吸附过程中的分子间弱相互作用的本质特征,并阐释β-环糊精对吸附选择性的增强机制。通过本研究,以期为实现生物基吸附材料分离提纯石化产品的工业化生产提供理论依据与实际指导。
英文摘要
It is of great significance for research on adsorptive separation of C8 aromatics and PO/SM by-product (mainly containing acetophenone and 1-phenylethanol) by starch based adsorbent. However, the conventional crosslinked starches usually exhibit low specificity toward the targeted adsorbates. Previous studies indicated that o-xylene and acetophenone can form more stable inclusion complexes with β-cyclodextrin compared to their analogues from the above two mixtures. This proposal intends to introduce β-cyclodextrin into the starch based porous framework through the external crosslinking strategy and means of chemical bonding. And the adsorption selectivity can be improved via the porous effect of resin as well as the synergistic effects based on the functional groups of β-cyclodextrin and crosslinked starch, thereby allowing efficient separation of C8 aromatics and PO/SM by-product. By conducting the adsorption equilibrium and fixed-bed adsorption experiments, the adsorption thermodynamic parameters can be calculated, moreover, the multi-solute adsorption equilibrium properties and competitive adsorption mechanisms can also be estimated from the data. Based on the comprehensive analyses of the theoretical calculation and experimental results, the intrinsic characteristics of intermolecular weak interactions involved in adsorption can be investigated, and the selectivity enhancement mechanism by β-cyclodextrin can be further elucidated. Through this study, we expect to provide the theoretical basis and the practical guidance for realizing industrial production in the separation and purification of petrochemical products by biosorbents.
C8芳烃混合物、PO/SM副产物(主要含有苯乙酮和1-苯乙醇)是石化过程产生的典型难分离体系,对其进行高效分离具有很大的挑战性。无热驱动的物理吸附法为分离这两种混合物提供了新的机会,然而普通吸附剂对目标底物的吸附量和选择性不高。从广西特色资源木薯淀粉出发,本研究针对上述两个难分离体系进行了多种选择性吸附材料的设计合成,并进行了吸附性能和机理探讨,获得的典型研究进展如下:(1) 以木薯淀粉接枝聚苯乙烯为前驱体,采用傅克烷基化反应制备了具有丰富孔结构和高比表面积的淀粉接枝苯乙烯超交联聚合物(SSHCPs),通过考察外交联剂类型的影响,以SSHCP-3为优化吸附剂,对苯乙酮和1-苯乙醇的吸附能力高达4.50和3.21 mmol/g,分离效果良好。(2) 为了对SSHCP进行官能团改性,以不同的方法分别制备了2种β-环糊精修饰的淀粉接枝苯乙烯多孔聚合物(简称为CD-SSHCP-3和HSPS-ACD(H)),通过一系列表征手段验证了成功修饰,尽管修饰前后材料的孔隙率和比表面积显著下降,CD-SSHCP-3的吸附分离性能却保持稳定,HSPS-ACD(H)对苯乙酮和1-苯乙醇展示出已知的最高吸附量,且其连续吸附分离能力也在固定床穿透实验中得到验证。(3) 在研究β-环糊精修饰过程中,通过部分苄基化法,得到一种新的结晶型苄基化β-环糊精(Bn14CD),研究发现Bn14CD是具有2-、6-位取代位置的β-环糊精衍生物。苄基化改性不仅赋予了这类衍生物良好的水稳定性,且表现出优异的苯乙酮吸附选择性(选择性高达6.03),且循环使用后其结构保持不变。(4) 分别以通道型-环糊精和微孔铝基金属有机框架材料CAU-23为典型的吸附剂,进行了C8异构体的选择性吸附分离,上述两种材料均表现出优异的邻二甲苯选择性,CAU-23对邻二甲苯/对二甲苯的吸附选择性高达10以上,且在连续吸附-脱附过程中具有出色的分离性能。以上吸附材料对各底物的吸附机理均通过实验和理论计算得到了合理解释。总之,本项目获得的相关成果能为后期相关石化产品的液相吸附分离提供有益的借鉴。
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One-pot fabrication of lignin-based aromatic porous polymers for efficient removal of bisphenol AF from water
一锅法制备木质素基芳香族多孔聚合物,有效去除水中的双酚 AF
DOI:
10.1016/j.ijbiomac.2021.01.215
发表时间:
2021
期刊:
International Journal of Biological Macromolecules
影响因子:
8.2
作者:
[Luyan Sun, Kungang Chai, Liqin Zhou, Dankui Liao, Hongbing Ji]
通讯作者:
Hongbing Ji
Efficient recovery of aromatic compounds from the wastewater of styrene monomer and propylene oxide co-production plant via hypercrosslinked aryl-rich starch-β-cyclodextrin polymeric sorbent
利用超交联富芳基淀粉-β-环糊精高分子吸附剂高效回收苯乙烯单体和环氧丙烷联产装置废水中的芳香族化合物
DOI:
10.1016/j.cjche.2022.04.009
发表时间:
2022-04
期刊:
Chinese Journal of Chemical Engineering
影响因子:
3.8
作者:
[Zhongwei Tan, Xingguo Xu, Yu Wan, Chengjun Kang, Zhaoqiang Zhang, Zhenxia Zhao, Fang Shen, Kungang Chai, Hongbing Ji]
通讯作者:
Hongbing Ji
β-Cyclodextrin functionalized SBA-15 via amide linkage as a super adsorbent for rapid removal of methyl blue
β-环糊精通过酰胺键功能化 SBA-15 作为超级吸附剂,用于快速去除甲基蓝
DOI:
10.1016/j.jcis.2020.09.006
发表时间:
2021-02-01
期刊:
JOURNAL OF COLLOID AND INTERFACE SCIENCE
影响因子:
9.9
作者:
[Li, Dongli, Chai, Kungang, Ji, Hongbing]
通讯作者:
Ji, Hongbing
Enhanced recovery of acetophenone and 1‐phenylethanol from petrochemical effluent by highly porous starch-based hypercrosslinked polymers
高多孔淀粉基超交联聚合物提高石化废水中苯乙酮和 1-苯乙醇的回收率
DOI:
10.1016/j.cej.2021.129351
发表时间:
2021-03
期刊:
Chemical Engineering Journal
影响因子:
15.1
作者:
[Zhou Liqin, Kungang Chai, Xingdong Yao, Hongbing Ji]
通讯作者:
Hongbing Ji
DOI:
--
发表时间:
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期刊:
精细化工
影响因子:
--
作者:
[程昀, 丁俊杰, 纪红兵, 柴坤刚]
通讯作者:
柴坤刚
共 13 条
β-环糊精聚合物吸附提纯石化副产物中苯乙酮的研究
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批准号:21606054
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:18.0万元
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批准年份:2016
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负责人:柴坤刚
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依托单位:
国内基金
海外基金