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宽光谱响应光催化剂分解水制氢的研究
结题报告
批准号:
21373210
项目类别:
面上项目
资助金额:
80.0 万元
负责人:
章福祥
学科分类:
B0202.催化化学
结题年份:
2017
批准年份:
2013
项目状态:
已结题
项目参与者:
李仁贵、陈闪山、陈政、李政、杨雅婧
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中文摘要
光催化分解水制氢是从根本上解决能源及环境问题的理想途径之一,其中催化剂宽光谱响应和高效催化转化是其产业化的基本要求。然而, 催化剂吸收波长红移伴随着光生载流子驱动力下降,不利于载流子分离,导致目前宽光谱响应光催化剂分解水制氢量子效率仍然很低。基于文献和前期研究的工作基础,本项目拟以吸收带边至600 nm左右的硫氧化物和氮氧化物可见光催化剂(简称"600nm级光催化剂")为主要研究对象,以光催化材料的微观结构控制为切入点,通过高效光生电子-空穴分离体系构建、详细的催化剂结构表征、高通量光催化还原/氧化分解水半反应活性评测、理论计算及超快光谱分析等内容研究,揭示光生电子在较低驱动力情况下的激发、转移和表面反应等过程的基本规律,加深对600 nm光催化剂微观结构与制氢性能之间的"构效关系"认识,发展新的概念和方法,显著提高600 nm级光催化剂分解水制氢的量子效率,奠定其完全分解水制氢的基础。
英文摘要
Photocatalytic water splitting for hydrogen production is one of the most promising ways to solve crisis of energy and environment in the future, and photocatalyst with wide visible absorption and high quantumn efficiency is required in the view of commercial application.In the past decades, a great deal of work has been carried out in this field, but the quantumn efficiency of hydrogen production is still low for photocatalysts with wide visible absorption,because of the fact that the extended visible absorption accompanies with the decrease of driving force of carriers. Based on our recent work and previous literatures, this project is thus to focus on the photocatalytic water splitting on some novel oxysulfides and oxynitrides with ca. 600 nm absorption edge(denoted as"600 nm-class photocatalysts").The main research topics contain: i) controllable synthesis of photocatalysts with fine local structures; ii) fabrication of photocatalytic systems with high efficiency of carrier separation; iii) advanced charaterizations of photocatalysts; iv) high throughout tests of photocatalytic performances; v) theory calculation and spectrascopy analysis etc.. The purpose is to reveal basic principles of excitation and transfer of photogenerated carriers with relatively low driving force, and to set up efficient correlation between structure of catalyst and catalytic performance.New concepts or theories are expected to be developed, which will guide fabrication of the photocatalytic system with significantly enhanced quantumn efficiency of water splitting, and finally contribute to overall water splitting on the 600 nm-class photocatalysts.
太阳能作为最丰富的清洁可再生能源之一,其开发利用受到了世界范围内的广泛关注,通过半导体光催化分解水反应实现太阳能向清洁能源氢能的转化,是解决人类面临的能源和环境问题的理想途径之一,其中催化剂宽光谱响应和高效催化转化是其产业化的基本要求。然而, 催化剂吸收波长红移伴随着光生载流子驱动力下降,不利于载流子分离,导致目前宽光谱响应光催化剂分解水制氢量子效率仍然很低。本课题针对当前的研究现状以吸收带边至600nm左右的硫氧化物和氮氧化物具有可见光吸收的催化剂(简称“600nm级光催化剂”)为研究对象,项目主要进行了1)合成MgTa2O6-xNx, Ba(Mg1/3Ta2/3)O3−xNy,CoOx纳米团簇等多个新型的光催化材料和高效水氧化催化剂。2)通过异质结与表界面修饰构建高效光生电子-空穴分离体系,进而提升了产氢性能。3)设计构筑了多个Z机制全分解水研究体系,为拓宽Z机制全分解水体系提供了新策略。4)通过研究光催化剂与性能之间的“构效关系”,加深了相关理论认识等。研究结果具有创新性和科学意义。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
A Tantalum Nitride Photoanode Modified with a Hole-Storage Layer for Highly Stable Solar Water Splitting
一种用空穴存储层修饰的氮化钽光阳极,用于高度稳定的太阳能水分解
DOI:10.1002/anie.201404697
发表时间:2014-07-01
期刊:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
影响因子:16.6
作者:Liu, Guiji;Shi, Jingying;Li, Can
通讯作者:Li, Can
DOI:10.1016/j.jcat.2016.03.024
发表时间:2016-07-01
期刊:JOURNAL OF CATALYSIS
影响因子:7.3
作者:Chen, Shanshan;Qi, Yu;Li, Can
通讯作者:Li, Can
Sub-2 nm cobalt oxide cluster catalyst supported on alumina for efficient water oxidation
氧化铝负载的亚 2 nm 氧化钴簇催化剂可有效氧化水
DOI:10.1016/j.apcata.2015.11.039
发表时间:2016-07
期刊:Applied Catalysis A: General
影响因子:--
作者:Zheng Chen;Shu Miao;Jingqi Guan;Fuxiang Zhang;Can Li
通讯作者:Can Li
Synthesis of BaTaO2N oxynitride from Ba-rich oxide precursor for construction of visible-light-driven Z-scheme overall water splitting
从富 Ba 氧化物前驱体合成 BaTaO2N 氮氧化物,用于构建可见光驱动的 Z 型整体水分解
DOI:10.1039/c7dt00854f
发表时间:2017-08-28
期刊:DALTON TRANSACTIONS
影响因子:4
作者:Dong, Beibei;Qi, Yu;Li, Can
通讯作者:Li, Can
DOI:10.1039/c6sc02750d
发表时间:2017-01-01
期刊:Chemical science
影响因子:8.4
作者:Qi Y;Chen S;Li M;Ding Q;Li Z;Cui J;Dong B;Zhang F;Li C
通讯作者:Li C
可见光催化转化水和硝酸根全反应合成氨研究
电催化选择性还原CO2至C2+产物的新型导电MOFs催化剂设计合成与性能研究
光催化全分解水制氢
新型宽光谱捕光材料合成
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