无贵金属C3N4基二维层状复合产氢光催化材料的构建
批准号:
51672089
项目类别:
面上项目
资助金额:
62.0 万元
负责人:
李鑫
依托单位:
学科分类:
其他无机非金属材料
结题年份:
2020
批准年份:
2016
项目状态:
已结题
项目参与者:
徐悦华、刘威、钟永鸣、马松、温九青、何科林、李晖怡
中文摘要
高效可见光响应光催化产氢材料体系的设计制备是光催化领域的前沿和热点研究问题之一。本申请针对氮化碳产氢体系中常用贵金属助催化剂高成本的问题,拟通过廉价的二维(2D)过渡金属硫化物助催化剂MSx(M=Mo、W、Ni、Co等)与氮化碳纳米片进行2D-2D层状复合,从而构建具有完全暴露和界面充分耦合的2D层状异质结高效复合光催化产氢材料。研究复合光催化材料的组成及形貌与产氢活性之间的内在关系、协同效应和光生载流子转移分离机理,以发展氮化碳基2D层状复合光催化产氢材料的设计原理、揭示组成-结构-产氢性能的构效关系和调控方法、阐明其活性增强机制。本项目以提高光催化分解水产氢效率为研究目标,为新型高效光催化产氢材料体系的制备提供理论基础和科学依据。对制备高催化活性、高稳定性的环境友好型可见光光解水材料具有重要科学意义,可以为发展太阳能制氢技术提供重要的理论和实验依据。
英文摘要
Design and fabrication of highly efficient visible-light active photocatalytic H2-production materials are one of photocatalytic research hotspots. In this project, to solve the high costs of noble metal co-catalysts used in the g-C3N4-based H2-production systems, the highly efficient, cheap, stable and non-toxic g-C3N4/MSx(M=Mo、W、Ni、Co) visible-light active photocatalytic photocatalytic H2-production materials will be designed and constructed through the 2D-2D layered hybridization of g-C3N4 nanosheets and 2D noble metal-free transitional metal co-catalysts. Furthermore, the composition-morphology-performance intrinsic relationship and synergistic effect between noble metal-free co-catalysts and g-C3N4 semiconductor will be carefully investigated. The transfer and separation of photo-generated electrons and holes within noble metal-free g-C3N4-based composite photocatalytic materials under visible light irradiation will be also investigated. The design principal of composition and structure of noble metal-free g-C3N4-based composite photocatalytic materials will be developed and proposed by this project. The relationship of composition-structure-H2-production performance and control methods of the composite photocatalytic materials will be revealed during investigating this project. The intrinsic mechanism of the photocatalytic enhancements in H2- production activity will be explained. This is of great significance in promoting the development of photocatalysis theory and increasing new knowledge of photocatalytic hydrogen production. This investigation will provide new insight into the fabrication of advanced visible-light photocatalytic materials and enhance the application of noble metal-free g-C3N4-based composite photocatalytic materials in hydrogen production.
高效可见光响应光催化产氢材料体系的设计制备是光催化领域的前沿和热点研究问题之一。本申请针对氮化碳产氢体系中常用贵金属助催化剂高成本的问题,拟通过廉价的二维(2D)过渡金属硫化物助催化剂MSx(M=Mo、W、Ni、Co等)与氮化碳纳米片进行2D-2D层状复合,从而构建具有完全暴露和界面充分耦合的2D层状异质结高效复合光催化产氢材料。研究复合光催化材料的组成及形貌与产氢活性之间的内在关系、协同效应和光生载流子转移分离机理,以发展氮化碳基2D层状复合光催化产氢材料的设计原理、揭示组成-结构-产氢性能的构效关系和调控方法、阐明其活性增强机制。课题组先后设计合成了g-C3N4/MPX/MoS2(M=Fe、 Co 或 Ni)、 g-C3N4/Ni/NiS、 g-C3N4/非晶态碳/NiS、高温原位增长g-C3N4/NiS、g-C3N4/乙炔黑/CuS和CdS/g-C3N4等六种2D-2D层状异质结。结果表明,所形成的紧密的2D-2D层状异质结可以显著改善载流子的分离能力和产氢活性。与此同时,首次证明具有较好导电性能的金属化材料(如MPX、金属Ni及非晶态碳等)可以很好地充当2D-2D层状异质结界面的载流子传输通道,强化光生电子从半导体表面到助催化剂表面的迁移及分离速率,从而使光催化产氢活性提高3-5倍。为进一步提升产氢活性,该项目将g-C3N4/MSx2 2D层状异质结扩充到CdS/MSx2体系。先后合成了CdS/α-Fe2O3/NiS、CdS/P掺杂的Ni2S、MoS2/CdS、Cu7S4/CdS 及CdS纳米片/碳黑/NiS2五种2D/2D 层状异质结,均展现较高的光催化产氢活性。特别是构建的NiS助催化剂改性的 CdS/α-Fe2O3 2D-2D 直接Z 型产氢光催化体系,在Z型结及欧姆结双重内建电场作用下可以实现 46.9%的产氢量子效率(420 nm)。此外,该项目也对碳化物、磷化物、硼化物及氢氧化物助催化剂改性2D g-C3N4或 CdS 纳米片构建2D层状异质结进行了系统研究,均极大地改进了半导体的产氢活性。本项目以提高光催化分解水产氢效率为研究目标,为新型高效光催化产氢材料体系的制备提供理论基础和科学依据。对制备高催化活性、高稳定性的环境友好型可见光光解水材料具有重要科学意义,可以为发展太阳能制氢技术提供重要的理论和实验依据。
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Markedly enhanced visible-light photocatalytic H-2 generation over g-C3N4 nanosheets decorated by robust nickel phosphide (Ni12P5) cocatalysts
与由坚固的磷化镍 (Ni12P5) 助催化剂修饰的 g-C3N4 纳米片相比,可见光光催化 H-2 生成显着增强
DOI:
10.1039/c6dt04575h
发表时间:
2017
期刊:
Dalton Transactions
影响因子:
4
作者:
[Wen Jiuqing, Xie Jun, Shen Rongchen, Li Xin, Luo XingYi, Zhang Hongdan, Zhang Aiping, Bi Guican]
通讯作者:
Bi Guican
Co-1.4 Ni0.6P cocatalysts modified metallic carbon black/g-C3N4 nanosheet Schottky heterojunctions for active and durable photocatalytic H-2 production
Co-1.4 Ni0.6P助催化剂改性金属炭黑/g-C3N4纳米片肖特基异质结用于活性和持久的光催化H-2生产
DOI:
10.1016/j.apsusc.2018.10.033
发表时间:
2019
期刊:
Applied Surface Science
影响因子:
6.7
作者:
[Shen Rongchen, Liu Wei, Ren Doudou, Xie Jun, Li Xin]
通讯作者:
Li Xin
In Situ Fabrication of Robust Cocatalyst-Free CdS/g-C3N4 2D-2D Step-Scheme Heterojunctions for Highly Active H2 Evolution
原位制造稳健的无助催化剂 CdS/g-C3N4 2D-2D 阶梯式异质结,用于高活性 H-2 演化
DOI:
10.1002/solr.201900423
发表时间:
2019-11-14
期刊:
SOLAR RRL
影响因子:
7.9
作者:
[Ren, Doudou, Zhang, Weinan, Li, Xin]
通讯作者:
Li, Xin
Enhanced Solar Fuel H-2 Generation over g-C3N4 Nanosheet Photocatalysts by the Synergetic Effect of Noble Metal-Free Co2P Cocatalyst and the Environmental Phosphorylation Strategy
通过无贵金属 Co2P 助催化剂的协同效应和环境磷酸化策略增强 g-C3N4 纳米片光催化剂上太阳能燃料 H-2 的生成
DOI:
10.1021/acssuschemeng.7b03169
发表时间:
2018
期刊:
ACS Sustainable Chemistry & Engineering
影响因子:
8.4
作者:
[Shen Rongchen, Xie Jun, Zhang Hongdan, Zhang Aiping, Chen Xiaobo, Li Xin]
通讯作者:
Li Xin
Photocatalytic Hydrogen Production over CdS Nanomaterials: An Interdisciplinary Experiment for Introducing Undergraduate Students to Photocatalysis and Analytical Chemistry
CdS 纳米材料光催化制氢:向本科生介绍光催化和分析化学的跨学科实验
DOI:
10.1021/acs.jchemed.9b00087
发表时间:
2019-04
期刊:
Journal of Chemical Education
影响因子:
3
作者:
[Xin Li, Yanping Deng, Zhimin Jiang, Rongchen Shen, Jun Xie, Wei Liu, Xiaobo Chen]
通讯作者:
Xiaobo Chen
共 31 条
分子结基共价有机框架的构建及其高效光催化析氢机制研究
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批准号:--
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项目类别:省市级项目
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资助金额:15.0万元
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批准年份:2024
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负责人:李鑫
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依托单位:
COFs基S型异质结构建及其光催化产氢耦合选择性有机物氧化增效机制
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批准号:22378148
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项目类别:面上项目
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资助金额:50万元
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批准年份:2023
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负责人:李鑫
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依托单位:
N、Ni共掺杂生物碳改性Cu2O基Z型光催化剂产氢性能的研究
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批准号:--
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项目类别:省市级项目
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资助金额:10.0万元
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批准年份:2021
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负责人:李鑫
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依托单位:
MXene改性硫化物纳米片基S型产氢光催化剂的构建及机理研究
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批准号:21975084
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项目类别:面上项目
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资助金额:66.0万元
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批准年份:2019
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负责人:李鑫
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依托单位:
GeS气溶胶/MOFs复合多孔纳米材料可见光催化CO2和H2O合成甲醇的研究
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批准号:20906034
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:20.0万元
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批准年份:2009
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负责人:李鑫
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依托单位:
国内基金
海外基金