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混合导体透氧膜的空气侧涂层及增进透氧机理
结题报告
批准号:
51072112
项目类别:
面上项目
资助金额:
39.0 万元
负责人:
甄强
依托单位:
学科分类:
E0208.无机非金属能量转换与存储材料
结题年份:
2013
批准年份:
2010
项目状态:
已结题
项目参与者:
王亚丽、李榕、袁强、倪亮、高林、马杰、孙凌云
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中文摘要
透氧陶瓷膜材料在合成气制备、氧气分离、烃类的膜催化反应、甲烷部分氧化重整制氢等方面有广阔的应用前景。在实际工作条件下,气相中的氧与透氧膜的交换过程往往成为透氧过程的限制型环节。本项目通过研究Ba1.0Co0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ混合导体透氧膜空气侧表面涂敷超细晶粒多孔涂层的制备方法,提高其透氧能力;同时研究涂层材料晶粒细化对多孔涂层物相成分、微观结构、氧离子传导性能、成分和化学状态变化、氧的表面交换行为以及对氧气吸/脱附行为的影响规律;分析涂层表面氧交换的热力学过程,确定其促进透氧性能提高的机理,建立多孔涂层表面氧交换速率动力学模型。通过在甲烷部分氧化重整透氧膜反应器中应用,研究空气侧多孔涂层促进透氧量提高的效果和使用前后涂层/透氧膜材料化学成分、物相组成、微观结构的变化。为探索在空气侧改善透氧陶瓷膜透氧能力的方法、原理和选择涂层材料体系提供理论依据。
英文摘要
通过共沉淀以及水热法分别制备了Ce0.8Y0.2O1.8(YDC)和Bi2O3-MoO3纳米粉体,并研究了液相反应机理;选择合适的造孔剂、结合剂和烧结制度,最终在BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ(BCFN)透氧膜空气侧成功涂覆了YDC和Bi2O3-MoO3的多孔涂层,涂层具有足够的粘附强度;通过高温XRD和高温Raman分别研究的结果表明,在涂层烧结过程中BCFN的结构没有被破坏;通过研究了YDC多孔涂层材料的晶粒生长动力学,为确定涂层材料晶粒尺寸变化提供了依据;交流阻抗谱的测试结果表明,YDC涂层材料晶粒细化有利于固体电解质总电导率的提高;分别采用四电极法和阻塞电极法研究了BCFN透氧膜材料的总电导率和氧离子电导率,并计算了BCFN的理论透氧量;将空气侧涂覆有两种多孔涂层的BCFN透氧膜片应用于甲烷部分氧化重整试验中,研究结果表明,涂覆涂层后透氧量显著提高;通过XRD和SEM对透氧试验前后样品的物相和结构的分析结果表明,YDC涂层和透氧膜在透氧试验中具有良好的稳定性能,Bi2O3-MoO3涂层成分发生了明显的变化,但是没有破坏透氧膜的整体结构;采用电导弛豫法(ECR)结合氧传输的动力学方程研究了BCFN透氧膜和YDC涂层材料的表面氧交换系数和体内氧扩散系数,结果表明涂层材料虽然表面氧交换系数低于BCFN透氧膜材料,但具有更高的体内氧扩散能力;采用O2-TPD和H2-TPR分别对BCFN和涂层材料的研究结果表明,相对于BCFN透氧膜材料,涂层材料具有更高的氧脱附能力和还原能力,有利于气相中氧的表面交换;XPS能谱分析结果证明,经过掺杂后和晶粒细化后,YDC涂层材料的吸附氧峰面积明显大于BCFN透氧膜材料,并且随着氧分压的降低, Ce3+=Ce4++e之间的转变更容易发生,产生的氧空位和电子,更有利于促进O2+4e+2Vacancies=2O2-反应的进行,为氧分子的表面交换和氧离子的传输都提供了有利条件。结合BCFN透氧膜中的Co、Fe元素和涂层材料中Ce元素的电离能数据,由于Ce元素的同一级的电离能均低于BCFN透氧膜中的Co、Fe元素,使得1/2Ce2O3(s) +1/2 O(g)→CeO2(s)反应的标准吉布斯自由能更低,说明自发趋势就越大,更有利于气相中氧的交换。综合上述研究结果,详细分析了空气侧涂层的增进透氧机理。
期刊论文列表
专著列表
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专利列表
Investigation of chemical stability and oxygen permeability of perovskite-type Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta and BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-delta ceramic membranes
钙钛矿型Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta和BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3-delta陶瓷膜的化学稳定性和透氧性研究
DOI:--
发表时间:2011
期刊:Solid State Ionics
影响因子:3.2
作者:Zhen, Qiang;Yuan, Qiang;Wang, Huijuan;Ding, Chao;Ding, Weizhong;Lu, Xionggang
通讯作者:Lu, Xionggang
DOI:--
发表时间:2012
期刊:功能材料
影响因子:--
作者:甄强;马杰;倪亮;王亚丽;李榕;张中伟;王金明
通讯作者:王金明
DOI:--
发表时间:2013
期刊:功能材料
影响因子:--
作者:程琳;甄强
通讯作者:甄强
DOI:--
发表时间:2013
期刊:Journal of Nanomaterials
影响因子:--
作者:Qiang YUAN;Qiang ZHEN;Rong LI
通讯作者:Rong LI
DOI:--
发表时间:2012
期刊:Progress in Chemistry
影响因子:1.3
作者:王亚丽;于晶;李榕;甄强
通讯作者:甄强
多尺度结构设计及动态高温原位物相重构协同增强免烧耐火材料研究
  • 批准号:
    52232002
  • 项目类别:
    重点项目
  • 资助金额:
    269万元
  • 批准年份:
    2022
  • 负责人:
    甄强
  • 依托单位:
碳-碳复合材料/SiC-SiC(w)过渡层/纳米晶陶瓷-玻璃致密防护层的成分设计、结构及性能
  • 批准号:
    51872184
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    60.0万元
  • 批准年份:
    2018
  • 负责人:
    甄强
  • 依托单位:
煤矸石可控制备纳米分子筛-活性炭复合材料的性能与机理研究
  • 批准号:
    51672170
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    62.0万元
  • 批准年份:
    2016
  • 负责人:
    甄强
  • 依托单位:
阴极表面Ce0.8Y0.2O1.9/Ba1.0Co0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ多孔纳米涂层提高中温固体氧化物燃料电池性能的机理
  • 批准号:
    51472156
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    87.0万元
  • 批准年份:
    2014
  • 负责人:
    甄强
  • 依托单位:
纳米粒子基体改性碳/碳复合材料在超高温条件下的化学反应、结构演变和性能
  • 批准号:
    51272154
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    85.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    甄强
  • 依托单位:
微波等离子体烧结纳米氧化铋基固体电解质的研究
  • 批准号:
    20101006
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    14.0万元
  • 批准年份:
    2001
  • 负责人:
    甄强
  • 依托单位:
国内基金
海外基金