分子量子态的研究，特别是分子激发态演化过程的研究不仅可以了解分子量子态的基本特性和量子态之间的相互作用，而且可以了解化学反应过程和反应通道间的相互作用。如果在单量子态水平上对势能面交叉处的势能面进行修饰，就有可能改变反应能垒，控制反应通道，最终实现对化学反应结果的控制。在本项目执行过程中，我们开展了 N，N-二甲基甲酰胺等9个多原子分子体系的激发态非绝热动力学过程的研究。利用时间分辨的光离子/光电子影像方法，对激发态之间存在的非绝热过程，如内转换、系间交叉等动力学行为进行了实时跟踪和探测，并对其演化规律开展了系统研究。将飞秒激光的超快特性与纳秒激光的光谱高分辨的特性相结合，我们提出并发展了飞秒-纳秒相结合的超快控制方法，并成功用于对OCS和碘苯分子的光解反应的超快控制，在实验上成功观测到了红外飞秒控制激光对光解产物通道和产率的控制作用。