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石墨氮化碳层间/表面结构调控及活性氧增强灭活水中病原微生物的机理研究

批准号:
52070103
项目类别:
面上项目
资助金额:
58.0 万元
负责人:
甘慧慧
依托单位:
学科分类:
环境污染治理与修复
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
甘慧慧

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
严格控制再生水利用过程中的病原微生物,是亟待解决的水安全问题之一。光催化作为一种新型水消毒技术具备经济、安全、清洁等优点,限制其实际应用的关键因素是光催化材料活性。本项目拟以石墨相氮化碳(g-C3N4)聚合物半导体构建可见光响应下的高效光催化灭活体系,通过g-C3N4层间掺杂与表面官能团的原位协同调控策略,增强体相光生电荷分离、表/界面电荷转移与活性氧(ROS)生成,提高ROS作用下的病原体灭活效率;探明复杂水环境条件下,不同环境因素对光催化灭活病原菌的促进或抑制效应,构建特征因子与灭活效率模型关系;结合理论计算与实验深入理解g-C3N4能带结构与表面微结构,对增强分子氧活化能力和诱导活性氧生成途径的内在规律,澄清体系中活性氧胁迫下抗菌活性与细胞应激响应,阐明g-C3N4结构优化与光催化作用下病原体细胞结构破坏与死亡的机制,为推进再生水利用中光催化消毒技术的应用和发展提供基础理论依据。
英文摘要
It is one of the urgent water security issues for strictly controlling the pathogenic microorganisms in the reclaimed water. As a novel water disinfection technology, photocatalysis possesses many advantages, such as low-cost, safety and clean, while the key factor limiting for its practical application is the photocatalytic activity. This project will construct a highly efficient visible light-response photocatalytic disinfection system based on the polymer semiconductor g-C3N4. And through the in-situ coordinating strategy for the g-C3N4 interlayer doping and surface functional groups, the bulk charge separation, interface charge transfer and interface reactive oxygen species (ROS) generation could be enhanced, and resulting in the improving inactivated pathogens under the ROS mechanism. The effects of different environmental factors on photocatalytic inactivation in the complex water environment will be analyzed, as well as the model relationship between environmental factors and inactivation efficiency. Combined with theoretical calculation and experiments, it can be deeply understanding that the energy band structure and surface microstructure of g-C3N4 on enhancing oxygen activation ability and inducing ROS generation pathway. It can be clarified that the antibacterial activity and stress response of cells inducing by reactive oxygen species in the photocatalytic system. The mechanism of destruction and death of pathogen cell in photocatalysis by the modified g-C3N4 will be analyzed. Our results will provide a basic theoretical basis for the development and application of photocatalytic disinfection technology in the reclaimed water reusing.
城市污水再生利用过程中的生物风险因素主要来自病原微生物,对城市水循环过程构成持续的水质健康威胁。本项目以水体中的病原微生物为研究对象,系统性研究非金属聚合半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)的结构优化与光催化作用下病原体细胞结构破坏与死亡的机制。主要研究内容包括:(1)前驱体调控下g-C3N4的表面结构与催化性能研究,不同温度下的热聚合产物,微观形貌、表面官能团等方面的影响,揭示前驱体调节对目标产物的微观结构和可见光催化活性的影响;(2)以溶液还原法成功制备了具有自组装巣状结构Cu负载石墨相氮化碳复合材料,研究了其电子结构和微观结构与光催化灭菌活性之间的关系,分析Cu@UMCN光催化剂抗菌活性与活性氧生成的动力学特征,光催化灭活过程中病原菌细胞结构变化,以及细胞氧化损伤等微生物的氧化应激规律与灭活机理;3)采用一步热共聚法制备了单原子Cu负载多孔石墨氮化碳(PCN)纳米结构,开发最大化原子利用率以增强光催化氧化技术。结合多种表征方法和第一性原理计算,深入分析了掺杂原子对g-C3N4单元的电子结构和层间结构的掺杂效应,光吸收性能、能带结构以及光生电荷行为情况,Cu-N2配位结构中的Cu单原子可以作为催化位点加速电荷转移和促进分子氧的吸附,促进活性物种的产生,并研究了光催化反应前后氮化碳表/界面结构变化,循环降解实验中催化剂的Cu(Ⅰ)锚定CN结构经过4次循环降解以及热处理再生后仍然保持优异的结构稳定性;4)基于光催化材料的表面功能化设计,开发用于长期处于水接触环境下,抵御生物膜生长和有机物污染的光催化防护层,该研究将有利于后续所开发金属掺杂改性g-C3N4光催化剂的转化应用。本研究为基于非金属聚合半导体g-C3N4的结构优化与光催化作用下的抗菌机制探究提供了坚实的理论基础,为推进非金属聚合半导体光催化消毒技术在再生水利用中的应用提供了技术储备。
非金属掺杂石墨氮化碳活化过硫酸盐去除水中抗生素与抗性基因机制研究
  • 批准号:
    LY21E090004
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    甘慧慧
  • 依托单位:
国内基金
海外基金