介孔钛硅材料中钛活性位的设计合成及其催化作用特征的研究

高催化活性介孔钛硅材料在众多双氧水液相选择氧化反应中极具应用潜力，设计构造高催化性能的钛位并阐明其结构特征，是该类催化剂制备的前提，一直是材料合成和多相催化等交叉领域的重要课题。以往的合成方法，采用各自独立的钛、硅源等途径，难以控制介孔产物中钛配位环境和数量，致使材料的催化活性尚不尽人意。本项目提出，首先考虑在前驱体分子上获得可能的活性钛结构，即预先构造由硅氧键包围的孤立钛氧四面体，从预期活性结构出发来合成介孔钛硅材料，从而能够钛硅源合二为一，并能够化学计量化控制孤立钛氧四面体的数量，实现模板组装合成具特定催化活性结构的介孔钛硅产物。项目主要研究分析新方法下决定产物活性结构和晶相结构的重要因素；测定产物中钛量、配位数、键能和局域结构特征；认识影响钛局域结构和数量的关键参数和作用机理；评价材料的催化选择氧化性能，重点研究其中钛的催化作用机制，认识控制高催化性能钛位结构与合成之间的内在关系。