原位同步辐射红外技术研究光还原CO2反应的微观过程
结题报告
批准号:
U1932212
项目类别:
联合基金项目
资助金额:
300.0 万元
负责人:
刘庆华
依托单位:
学科分类:
合肥同步辐射
结题年份:
2023
批准年份:
2019
项目状态:
已结题
项目参与者:
刘庆华
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中文摘要
通过太阳能光化学还原CO2的“人工光合作用”将太阳能转换为碳氢化合物燃料被认为是21世纪人类解决能源和环境问题的重要途径之一,为此深入了解光化学还原CO2反应的微观过程是关键。本项目拟基于合肥同步辐射光源建立原位光电化学红外谱学和显微成像的实验方法,围绕过渡金属硫磷化合物基半导体异质结构催化剂固/固界面光生载流子分离输运和表面CO2还原反应这些重要的物理化学过程开展工作状态下的原位实时动态研究,重点揭示光生电子空穴对从催化剂内部分离并迁移到表面的路径以及催化剂表面CO2还原关键中间产物的原子结构和电子结构变化,深入认识CO2分子在光催化剂表面的吸附、解离、脱附的反应动力学演变过程,构建CO2在催化剂表面光化学还原反应动态过程的模型,从原子分子水平上认识光还原CO2反应的微观过程机理,为实现具有高效和稳定光还原CO2性能的光催化剂提供理论和实验基础。
英文摘要
The conversion of solar energy into hydrocarbon fuels through "artificial photosynthesis" of photochemical reduction of CO2 by solar energy is one of the important ways to solve the energy and environmental problems in current world. Therefore, it is necessary to understand the micro-mechanism of photochemical reduction of CO2. In this proposal, we aim to establish an in-situ infrared spectroscopy and microscopic imaging experimental method at the Hefei Synchrotron Radiation Light Source. Taking advantage of the developed in-situ and real-time dynamic detection technique, we will focus on revealing these important issues of the photogenerated electron-hole pair’s separation and transport at the solid/solid interface and the surface CO2 reduction process on the transition metal sulfur and phosphorus compound-based semiconductor heterostructure catalysts. Furthermore, we will perform in-depth study to disclose the photocarriers separation and migration path from the bulk interior to the surface of the catalyst and the changes of the atomic and electronic structures of the key intermediate products of CO2 reduction on the surface of the catalyst. We will put emphasis on the chemical reaction kinetics of adsorption, dissociation and desorption of CO2 molecules on the surface of the photocatalyst. In combination with the X-ray absorption and ultraviolet photoelectron spectroscopy, we will construct the dynamic process model of photochemical reduction reaction and understand the micro-mechanism of photocatalytic reduction of CO2 at the atomic and molecular level. The obtained results will provide some theoretical and experimental foundations for the realization of practical photocatalysts with high-efficiency and stable photocatalytic reduction of CO2.
期刊论文列表
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Valence-variable thiospinels for ampere-scale water electrolysis
用于安培级水电解的变价硫尖晶石
DOI:10.1039/d2cy01371a
发表时间:2022
期刊:Catalysis Science & Technology
影响因子:5
作者:Shuowen Bo;Fumin Tang;Hui Su;Xiuxiu Zhang;Feifan Yu;Wanlin Zhou;Meihuan Liu;Weirn Cheng;Juguang Han;Qinghua Liu
通讯作者:Qinghua Liu
DOI:10.1007/s40843-020-1656-0
发表时间:2021-04-29
期刊:SCIENCE CHINA-MATERIALS
影响因子:8.1
作者:Li, Yuanli;He, Jingfu;Liu, Qinghua
通讯作者:Liu, Qinghua
DOI:--
发表时间:2021
期刊:Angewandte Chemie International Edition
影响因子:--
作者:Wei Chen;Leitao Xu;Xiaorong Zhu;Yu-Cheng Huang;Wang Zhou;Dongdong Wang;Yangyang Zhou;Shiqian Du;Qiling Li;Chao Xie;Li Tao;Chung-Li Dong;Jilei Liu;Yanyong Wang;Ru Chen;Hui Su;Chen Chen;Yuqin Zou;Yafei Li;Qinghua Liu;Shuangyin Wang
通讯作者:Shuangyin Wang
Co–Ni Nanoalloy–Organic Framework Electrocatalysts with Ultrahigh Electron Transfer Kinetics for Efficient Oxygen Reduction
Co-Ni纳米合金-具有超高电子转移动力学的有机框架电催化剂,可实现高效氧还原
DOI:10.1021/acssuschemeng.0c02271
发表时间:2020-04
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
影响因子:8.4
作者:Wanlin Zhou;Hui Su;Shuwei Shen;Yuanli Li;Hui Zhang;Meihuan Liu;Xu Zhao;Weiren Cheng;Peng Yao;Qinghua Liu
通讯作者:Qinghua Liu
DOI:10.1016/j.nanoen.2022.107680
发表时间:2022-08
期刊:Nano Energy
影响因子:17.6
作者:Xiu-Tang Zhang;Hui Su;Xuan Sun;Chenyu Yang;Yuanli Li;Hui Zhang;Wanlin Zhou;Meihuan Liu;W. Cheng;Chao Wang;Huijuan Wang;Qinghua Liu
通讯作者:Xiu-Tang Zhang;Hui Su;Xuan Sun;Chenyu Yang;Yuanli Li;Hui Zhang;Wanlin Zhou;Meihuan Liu;W. Cheng;Chao Wang;Huijuan Wang;Qinghua Liu
COx小分子碳循环界面过程的原位红外谱学研究
  • 批准号:
    22241202
  • 项目类别:
    专项项目
  • 资助金额:
    270.00万元
  • 批准年份:
    2022
  • 负责人:
    刘庆华
  • 依托单位:
同步辐射表征和理论建模的先进能源材料研究
  • 批准号:
    12111530002
  • 项目类别:
    国际(地区)合作与交流项目
  • 资助金额:
    15万元
  • 批准年份:
    2021
  • 负责人:
    刘庆华
  • 依托单位:
同步辐射表征和理论建模的先进能源材料研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    国际(地区)合作与交流项目
  • 资助金额:
    --
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    刘庆华
  • 依托单位:
Operando同步辐射技术研究光电催化剂表面水分解机理
  • 批准号:
    11875257
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    66.0万元
  • 批准年份:
    2018
  • 负责人:
    刘庆华
  • 依托单位:
阵列半导体纳米片光解水微观机理的原位同步辐射研究
  • 批准号:
    U1332111
  • 项目类别:
    联合基金项目
  • 资助金额:
    72.0万元
  • 批准年份:
    2013
  • 负责人:
    刘庆华
  • 依托单位:
原位同步辐射研究新型CoOx/TiO2光解水催化反应机理
  • 批准号:
    11105151
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    26.0万元
  • 批准年份:
    2011
  • 负责人:
    刘庆华
  • 依托单位:
国内基金
海外基金