芳香性共轭碳氮聚合物水凝胶光催化产生水合电子及其还原水中含氧酸盐的研究
批准号:
52070099
项目类别:
面上项目
资助金额:
58.0 万元
负责人:
江芳
依托单位:
学科分类:
环境污染治理与修复
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
江芳
中文摘要
水合电子(eaq−)是目前已知活性最强的还原性物种之一,产生eaq−的方法主要有紫外光激发、电子束辐照等,均需要较高能耗且量子产率较低。为了有效利用可持续再生的太阳能,本项目拟构建芳香性共轭碳氮聚合物水凝胶光催化体系,在太阳光照射下提高eaq−的产率,并将其用于水中高氯酸盐、溴酸盐、硝酸盐等有毒含氧酸盐的还原处理。研究不同结构特性的芳香性共轭碳氮聚合物水凝胶的制备方法,探索碳氮聚合物与芳香性化合物之间的电子转移途径,明确光催化促进芳香性共轭碳氮聚合物水凝胶产生eaq−的机制;研究eaq−还原水中含氧酸盐的效率、反应路径以及还原产物的选择性,阐明eaq−还原水中含氧酸盐的机制。本研究不仅为水中含氧酸盐类污染物的处理提供一个新的解决思路,而且通过探索材料特性与eaq−产率的关联性,可为开发基于eaq−的新型高级还原技术提供有益指导。
英文摘要
As one of the most active reductive species, hydrated electrons (eaq−) can be formed by ultraviolet light excitation and electron beam irradiation promotion, which requires high energy consumption and has low quantum yield. In order to effectively use sustainable and renewable solar energy, the aromatic conjugated carbonitride polymer hydrogels are employed for promoting the generation of eaq− under irradiation of solar light, which can reduce the perchlorate, bromate, nitrate and other oxysalt pollutants in water. Synthesis methods of aromatic conjugated carbonitride polymers hydrogels will be investigated and electron transfer pathways between carbonitride polymers and aromatic compounds will be studied. Also, the generation mechanism of eaq− promoted by photocatalysis on aromatic conjugated carbonitride polymer will be explored. The reduction efficiency, the reaction path and the selectivity of final reduction product of oxysalt will be determined. In addition, the mechanism of oxysalt pollutants reduction by eaq− will be clarified. The present study will not only provide a novel solution for the removal of oxysalt pollutant in water, but also offer a useful guidance for the development of advanced reduction processes based on eaq− by exploring the relationship between material properties and eaq− yield.
水合电子(eaq−)作为一种具有强还原活性的物种,在难降解污染物的治理领域展现出较大潜力,但其在不同污染物治理过程中的作用机理尚不明确,且在复杂水质条件下的实用性尚不清晰。本项目立足于高效的高级还原技术研发,构建不同的紫外-还原剂激发体系用以产生eaq−,明确eaq−的生成机制,并将其用于NO₃⁻、Cr(VI)、全氟化合物(PFCs)等水中典型污染物的去除,为这些难降解污染物的处理提供新思路。项目的主要结果如下:(1)UV/Na₂SO₃体系用于水中NO₃⁻的高选择性脱氮,通过UV激发Na₂SO₃产生eaq−,利用eaq−将NO₃⁻选择性地还原为N₂,避免二次污染的产生。(2)引入苯胺作为还原剂,开发UV/苯胺体系用于一氯乙酸的高效脱氯,并阐明其作用机理。苯胺经光解生成还原氢(H•),进而与OH⁻反应形成eaq−,利用激光闪光光解研究了eaq−的衰变动力学。(3)利用UV/苯胺体系还原Cr(VI)与溴酸盐,揭示多种污染物存在条件下的还原机制。由UV/苯胺产生的eaq−可将Cr(VI) 还原为Cr(III),同时将溴酸盐还原为溴离子,且活性物种稳态浓度可通过pH值和苯胺投加量来调节。(4)构建吸附和UV/ Na₂SO₃耦合工艺,用以处理水中的全氟辛酸(PFOA)。利用吸附材料富集低浓度PFOA,经脱附获得高浓度PFOA解析液,利用UV/Na₂SO₃体系产生的eaq−还原处理高浓度PFOA,并揭示了eaq−攻击C-F键的逐步脱氟机理,为低浓度持久性污染物治理提供新策略。本研究构建了不同的eaq−形成体系,通过条件控制显著提升了eaq−的生成效率,在单一和混合的难降解污染物处理中均展现出了应用潜力;通过探索材料特性与eaq−−产率的关联性,可为基于eaq−的高级还原技术应用提供技术支撑。
V族二维材料/碳氮纳米片的构筑及其可见光催化还原性能研究
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批准号:51778295
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项目类别:面上项目
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资助金额:60.0万元
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批准年份:2017
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负责人:江芳
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依托单位:
负载双金属的介孔石墨相氮化碳对水中2,4-D的加氢脱氯-光催化降解机制
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批准号:51478223
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项目类别:面上项目
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资助金额:85.0万元
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批准年份:2014
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负责人:江芳
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依托单位:
双功能介孔TiO2的制备及去除水中PFOS机理研究
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批准号:51178223
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项目类别:面上项目
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资助金额:61.0万元
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批准年份:2011
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负责人:江芳
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依托单位:
TiO2纳米管光催化氧化-吸附去除地下水中的As(III)
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批准号:20807023
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:18.0万元
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批准年份:2008
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负责人:江芳
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依托单位:
国内基金
海外基金