大气复合污染形成过程中的多相反应机制研究

批准号:
91544227
项目类别:
重大研究计划
资助金额:
280.0 万元
负责人:
葛茂发
依托单位:
学科分类:
D0506.大气化学
结题年份:
2019
批准年份:
2015
项目状态:
已结题
项目参与者:
李杰、于晓琳、郭郁葱、侯思齐、谭芳、张莹、李俊玲、彭超、王义丹
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中文摘要
随着经济的不断发展,我国京津冀城市群大气复合污染的态势日益严峻,突出表现在灰霾现象频发。研究表明二次颗粒物对灰霾形成具有重要贡献,多相化学反应是二次颗粒物爆发性增长的主要驱动力之一。然而灰霾形成过程中污染物的多相过程、相间迁移转化规律以及多相反应机制还很不清楚。多相化学过程中氧化剂及其前体物的生消机制,以及气溶胶理化特性变化对多相化学过程的影响还未在数值模式中合理表征。因此,本项目拟针对我国燃煤型-机动车尾气型共存的复合污染现状,从分子水平上理解和阐明多相过程的反应动力学和机理,识别灰霾及大气复合污染形成机制的核心步骤,确定关键反应动力学参数,解析不同环境条件下多种污染物的协同效应,探索大气关键污染物的多相转化过程对灰霾形成过程中的细颗粒物粒径、数浓度、化学组分、理化特性等的影响,并发展基于我国多相反应新机制的数值表征方案。
英文摘要
With the rapid development of economy, the air pollution complex in Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration is increasingly serious, for example, haze events occur frequently. Recent researches have shown that second particles play an important role in the haze formation, and multiphase chemical reactions are one of the main driving forces of the explosive growth of the secondary particles. However, the physicochemical processes of pollutants during the haze evolution, the migration and transformation rules among different phases as well as the mechanisms of the gas-liquid-solid multiphase reactions remain largely unknown. Moreover, it is not characterized reasonably in the numerical model during the processes of multiphase reactions, including the formation and removal mechanisms of the oxidants and their precursors as well as the influence of changes in physical and chemical properties of aerosols. Therefore, according to the situation of the coal-motor vehicle exhaust coexist pollution in our country, we devote to understand and illuminate the kinetics and mechanism of multiphase reaction at a molecular level. The core steps and mechanisms of the formation of haze and air pollution complex are expected to be identified and clarified, the key kinetics parameters will be determined as well. Furthermore, the synergistic effect of a variety of pollutants under different environmental conditions will be analyzed, and the effect of multiphase transformation process for key atmospheric pollutants on the size, number concentration, chemical composition and physicochemical properties of fine particles will be explored, also, the numerical characterization scheme based on multiphase reaction mechanisms of our country will be developed.
本项目针对多相化学转化过程在区域大气复合污染以及灰霾形成中的作用,应用多种手段开展二次颗粒物多相形成过程的研究,获得一系列动力学参数,为模式模拟提供关键数据,并发现新的形成机制,为外场实际现象提供解释。应用光腔衰荡光谱测量苯系物产生SOA的光学性质。首次定量给出非均相反应和低聚物对于SOA复折射率和消光效率的影响。这些结果对评估SOA对城市地区灰霾爆发性增长和全球辐射平衡的影响具有重要的意义。应用吸湿性串级微分电迁移率分析仪系统对硫酸铵与生物质燃烧释放的水溶性有机组分以及水溶性有机酸对硝酸盐吸湿性的影响研究。对于了解具有代表性的有机物和有机-无机气溶胶混合颗粒的吸湿性和对大气环境的影响有着重要作用。发展大气多相化学机制的数值表征方案,开展不同机制的三维数值模拟研究,将实验室获得的机制和参数化方案应用并改进模型,量化不同气象条件下新机制对我国区域灰霾的影响。本项目从分子层面解析重要气态前体物多相转化过程的关键过程,加深理解灰霾颗粒物相关物化性质在大气环境中的演变以及由此引发的环境效应,为掌握多相过程对灰霾形成贡献的评估提供科学基础。发表SCI论文29篇,培养博士生8名、硕士生1名,已经毕业的博士生6名、硕士生1名,圆满完成了预定任务。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Exploration of strong metal-support interaction in zirconia supported catalysts for toluene oxidation
氧化锆负载甲苯氧化催化剂中强金属-载体相互作用的探索
DOI:10.1016/j.apcatb.2019.118355
发表时间:2020-04
期刊:Applied Catalysis B: Environmental
影响因子:--
作者:Yang Xueqin;Ma Xiuyun;Yu Xiaolin;Ge Maofa
通讯作者:Ge Maofa
Optical properties of secondary organic aerosols derived from long-chain alkanes under various NOx and seed conditions
不同NOx和种子条件下长链烷烃衍生的二次有机气溶胶的光学特性
DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.11.189
发表时间:2017
期刊:Science of the Total Environment
影响因子:9.8
作者:Li Junling;Li Kun;Wang Weigang;Wang Jing;Peng Chao;Ge Maofa
通讯作者:Ge Maofa
Robert O. Ritchie, Facile Self-assembly Synthesis of γ-Fe2O3 /Graphene Oxide for Enhanced Photo-Fenton Reaction
Robert O. Ritchie,用于增强光芬顿反应的 γ-Fe2O3/氧化石墨烯的简易自组装合成
DOI:--
发表时间:2019
期刊:Environmental Pollution
影响因子:8.9
作者:Feifei Wang;Xiaolin Yu;Maofa Ge;Sujun Wu;Juan Guan;Junwang Tang;Xiao Wu;Robert O. Ritchie
通讯作者:Robert O. Ritchie
Hydrothermal Synthesis of a Novel Double-Sided Nanobrush Co3O4 Catalyst and Its Catalytic Performance for Benzene Oxidation
新型双面纳米刷Co3O4催化剂的水热合成及其苯氧化催化性能
DOI:10.1002/cctc.201801539
发表时间:2019
期刊:ChemCatChem
影响因子:4.5
作者:Ma Xiuyun;Yu Xiaolin;Yang Xueqin;Lin Mengya;Ge Maofa
通讯作者:Ge Maofa
Heterogeneous reactions of NO2 with CaCO3-(NH4)(2)SO4 mixtures at different relative humidities
不同相对湿度下NO2与CaCO3-(NH4)(2)SO4混合物的非均相反应
DOI:10.5194/acp-16-8081-2016
发表时间:2016
期刊:Atmospheric Chemistry and Physics
影响因子:6.3
作者:Tan Fang;Tong Shengrui;Jing Bo;Hou Siqi;Liu Qifan;Li Kun;Zhang Ying;Ge Maofa
通讯作者:Ge Maofa
生物源挥发性有机物大气氧化对二次有机气溶胶的生成及光学性质的影响机制
- 批准号:--
- 项目类别:重点项目
- 资助金额:291万元
- 批准年份:2021
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
土壤化学过程对大气含氮活性物种影响机制的研究
- 批准号:41931287
- 项目类别:重点项目
- 资助金额:304万元
- 批准年份:2019
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
典型挥发性有机物大气氧化过程及致霾潜势
- 批准号:21477134
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:90.0万元
- 批准年份:2014
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
含氧挥发性有机物(OVOCS)的大气化学过程研究
- 批准号:21077109
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:38.0万元
- 批准年份:2010
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
大气气溶胶和光化学二次污染物的耦合相互作用研究
- 批准号:40830101
- 项目类别:重点项目
- 资助金额:165.0万元
- 批准年份:2008
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
反应活性物种在大气典型颗粒物表面的非均相化学研究
- 批准号:20673123
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:30.0万元
- 批准年份:2006
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
活性卤素环境化学反应过程和环境效应研究
- 批准号:20577052
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:35.0万元
- 批准年份:2005
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
城市光化学烟雾形成中重要大气瞬变物种的产生、表征和减控研究
- 批准号:20477047
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:8.0万元
- 批准年份:2004
- 负责人:葛茂发
- 依托单位:
国内基金
海外基金
