植物酚酸多效强化Fenton氧化修复工业场地土壤中多环芳烃的机制研究
批准号:
52100200
项目类别:
青年科学基金项目(C类)
资助金额:
30.0 万元
负责人:
马晓红
依托单位:
学科分类:
环境污染治理与修复
结题年份:
2024
批准年份:
2021
项目状态:
已结题
项目参与者:
马晓红
中文摘要
铁络合Fenton是突破传统Fenton在有机污染土壤修复中酸性限制的重要手段。本项目紧跟国家《土壤污染防治行动计划》重大需求牵引,针对铁络合Fenton氧化中现有络合剂低效、二次污染等不足,提出植物酚酸多效强化Fenton氧化降解工业场地土壤中PAHs的新型修复方法。环境友好的植物酚酸具有络合Fe3+,稳定H2O2和提高PAHs解吸量的潜在优势,能进一步解决Fe2+循环受限问题,达到多效强化Fenton氧化的目的。本项目拟采用批处理法明确影响土壤PAHs氧化效能的关键因子。通过GC-MS、HPLC-MS、EPR、ATR-FTIR等技术手段,解析络合剂强化途径、PAHs降解产物、活性物种特征及生成路径,阐明络合剂强化机制和PAHs氧化降解机制,最终揭示植物酚酸多效强化Fenton氧化降解土壤PAHs的化学反应机制。本项目研究结果将为工业场地PAHs污染土壤的修复治理提供理论指导和技术支持。
英文摘要
Iron complex Fenton is an important mean to break through the traditional Fenton's acid limitation in the remediation of organic contaminated soil. This project closely follows the major needs of the National Action Plan for Soil Pollution Prevention and Control, and a new multi-effect enhanced remediation of PAHs-contaminated soil from industrial site by plant phenolic acids modified Fenton oxidation is proposed for solving the inefficiency and secondary pollution of the current complexing agents. Environmentally friendly plant phenolic acid has the potential advantages of complexing Fe3+, stabilizing H2O2 and accelerating desorption of PAHs from soil, and can further solve limited Fe2+ cycle, which thus achieve the multi-effect enhanced Fenton oxidation purpose. This project intends to clarify the key influence factors on oxidation efficiency of PAHs in soil by the batch experimental method. To shed light on the enhancing mechanism of complexing agents and the degradation mechanism of PAHs, the complexing agent enhancing methods, PAHs degradation products, the active species characteristics and generation pathways are elucidated by GC-MS, HPLC-MS, EPR, ATR-FTIR, etc, which finally reveals the chemical reaction mechanism of PAHs degradation in industrial site soil by plant phenolic acids multi-effect enhanced Fenton oxidation. The results will provide theoretical guidance and technical support for the remediation of PAHs contaminated soil in industrial sites.
项目针对铁络合Fenton氧化修复工业场地有机污染土壤中迫切需要解决的科学问题,以焦化厂实际污染土壤为研究对象,以不同类型的植物酚酸为络合剂,采用批处理法、GC-MS、HPLC-MS、EPR、FTIR、XPS、DFT等技术手段,构建植物酚酸多效强化Fenton氧化修复工业场地PAHs污染土壤的新型修复技术,明确该体系中影响PAHs氧化降解效能的关键因子,阐明该体系中PAHs的氧化降解机制和植物酚酸的络合强化机制,最终揭示植物酚酸多效强化Fenton氧化降解土壤PAHs的化学反应机制。研究结果表明,与传统Fenton相比,植物酚酸均能起到强化Fenton氧化的作用,显著提高PAHs的降解率,有效扩宽传统Fenton反应pH至中性甚至弱碱性。植物酚酸对Fenton氧化的强化机制主要包括:(1)铁络合机制(2)铁还原机制(3)过氧化氢稳定机制。pH会影响铁络合物的形态,进而影响对Fe(III)的还原和H2O2的活化,最终影响该体系对PAHs的氧化降解效能。在酸性条件下,植物酚酸对Fe(III)的还原作用要优于中性条件,使得植物酚酸强化Fenton氧化体系的最佳反应pH为弱酸环境,因而如何提升植物酚酸在土壤中性pH条件下的还原性能是该体系后续解决的关键问题。植物酚酸强化Fenton氧化降解PAHs中起作用的活性物种主要有•OH、•O2–、1O2和Fe(IV),且这些活性物种的种类、含量和降解贡献率随着植物酚酸种类、浓度、pH等因素变化显著。儿茶酚、五倍子酸等多酚类强化Fenton氧化体系中活性物种以•OH和•O2–为主;槲皮素、杨梅素等黄酮类强化Fenton氧化体系中除了•OH和•O2–的作用外,Fe(IV)的作用也不容忽视。与•OH和•O2–相比,Fe(IV)具有更高的选择性、稳定性和可调控性,更适用于有机污染土壤修复。以典型PAH单体菲、苯并a蒽为研究模式物发现,植物酚酸强化Fenton氧化降解PAH的产物主要以开环的小分子为主,且与母体相比,产物毒性显著降低,反应后植物酚酸自身也会发生氧化分解,不会对土壤产生二次污染。本项目研究结果将为工业场地PAHs污染土壤的修复治理提供理论指导和技术支持。
多聚磷酸盐强化类Fenton氧化修复多环芳烃污染黄土的机制研究
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批准号:42467005
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项目类别:地区科学基金项目
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资助金额:30万元
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批准年份:2024
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负责人:马晓红
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依托单位:
国内基金
海外基金