大气压脉冲放电冷等离子体再生负载型纳米金催化剂

本项目采用沉积沉淀法制备纳米金催化剂，考察了湿度对室温氧化脱除空气污染物CO反应中诱导期、初活性和失活速率的影响，并通过XPS、TEM/HRTEM、FTIR和H2-TPR等技术对反应前后催化剂的物理化学性质进行了分析。结果表明：Au/CeO2催化剂存在诱导和失活两个阶段。与干气相比，水含量为0.58%时，Au/CeO2的诱导期大大缩短；随着水含量进一步增加，其诱导期缓慢缩短。当水含量为0.74%时，Au/CeO2具有最高的初活性。原位漫反射红外光谱研究表明，H2O促进了中间物种[COOH]s的形成与消耗，因此Au/CeO2的初活性提高。在湿气中，Au/CeO2存在快速失活和慢速失活两个阶段；而在干气中，只存在慢速失活。Au/CeO2的诱导期是由氧化态金引起的, 同时提出了Au/CeO2在干气和湿气中诱导期形成的机理。. 为解决纳米金催化剂在CO氧化反应中易失活问题，研究了大气压介质阻挡放电等离子体对其原位再生。纯氧放电可完全再生失活的金催化剂，但放电气体中N2的存在引起金催化剂额外毒化。通过放电气体产物的在线分析与催化剂表征，阐明了这种使金催化剂额外毒化的表面物种[NOy]s的形成机理。等离子体再生前后金粒子的透射电镜观测结果，排除了额外毒化是由粒子尺寸和形貌变化引起的这种可能。. 进一步地，为替代纯氧等离子体，实现了一种湿空气等离子体简单、实用、高效原位再生纳米金催化剂。采用模拟空气(20% O2 + 80% N2)作为放电气体，湿等离子体由于水汽的重要贡献展现了高效的再生性能。经过5 min的再生，水含量2.77%的湿等离子体再生度高达98%，而干等离子体低至-29%。通过催化剂表征、放电特性分析与放电产物在线分析，揭示了水汽的贡献机理。水汽的存在，不仅加速了催化剂表面碳酸盐物种的分解，同时抑制了氮氧化物物种的生成。最后，采用普通空气代替模拟空气，进行了长时间反应失活的金催化剂再生和循环次数的考察，确证了空气等离子体是一种简单、高效、有前景的纳米金催化剂再生技术。