C3N4/LDH复合双壳空心微球光催化剂的设计合成及人工光合作用研究
批准号:
21706002
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
陈京帅
依托单位:
学科分类:
B0816.资源、环境与生态化工
结题年份:
2020
批准年份:
2017
项目状态:
已结题
项目参与者:
王昆、贾金灿、程洋、滑旭、邢鹏程
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中文摘要
利用太阳能和半导体光催化剂把二氧化碳和水转化为高附加值化学品,是解决能源和环境问题的最佳手段之一,但面临转化效率低和产物选择性差等瓶颈问题。针对以上问题,本项目设计并合成介孔C3N4/LDH复合双壳空心微球光催化剂,研究其光催化CO2还原和水氧化反应的活性和产物选择性。一方面,LDH既能增强催化剂对CO2的吸附能力,与C3N4形成的异质结又能促进光生电子和空穴的有效分离;另一方面,将水分解产氧助催化剂CoOx和CO2还原助催化剂CuxO分别构筑在空心球催化剂的内外表面上,使氧化和还原反应位点空间分隔,从而同时进行水氧化反应产生氧气和CO2还原反应生成甲醇等有机产品,实现人工光合作用,并达到提升光催化转化效率和产物选择性的目标。基于以上基础,进一步探索光催化还原CO2反应机制。本项目对研究CO2的资源化利用、光催化材料的发展等问题,具有重要的理论价值。
英文摘要
Use of solar energy and semiconductor photocatalyst to convert carbon dioxide and water into high value-added chemicals, is one of the best way to solve the problem of energy and the environment, but in the face of bottleneck problems such as low efficiency and poor selectivity. To overcome above drawbacks, this project plans to design and synthesize C3N4/LDH mesoporous hollow spheres photocatalyst. The activity and selectivity of photocatalytic CO2 reduction with water oxidation over the nanocomposite will be studied. On the one hand, LDH can enhance CO2 adsorption ability of the catalyst, and also form heterojunction with C3N4 promoting the effective separation of photoexcited electrons and holes; on the other hand, C3N4/LDH double-layered shells are selectively decorated with CoOx nanoparticles as oxidative co-catalysts and CuxO as reductive co-catalysts on the inner and outer surfaces respectively, making the cocatalysts spatially separated. Thus, the reduction of CO2 into chemicals and oxidation of water into oxygen can be promoted simultaneously in the presence of light illumination. The coupling of photocatalytic CO2 reduction with water oxidation to mimic natural photosynthesis also improves the photocatalytic efficiency and selectivity. Based on the above basis, the mechanism of photocatalytic CO2 reduction will be further investigated. This project will be of important theoretical value to study on utilization of CO2 resource and the development of photocatalytic materials.
随着全球工业化发展和人口激增,化石能源过度消耗且不可持续,能源短缺和环境影响是世界范围内亟待解决的两大问题。利用光能/电分解水产生绿色、可持续的氢能源受到人们的广泛关注。主要研究内容为:(1)基于氮化碳和水滑石类催化剂光电催化分解水产氢性能研究。首先,利用水热法和沉淀法,在MgAl LDH的表面负载超细NiS纳米颗粒作为助催化剂,设计出了MgAl-LDH/NiS杂化光催化剂,用于高效光催化产氢。NiS的存在不仅增强了可见光吸收,而且促进了光生载流子的分离与传输,因而提高了光催化活性。其次,利用C掺杂和复合半导体材料的协同作用提高光催化分解水产氢效率。通过超分子自组装制备C掺杂的g-C3N4(CCN),紧接着通过水热法将CdIn2S4沉积在CCN纳米片的表面,形成一系列的CdIn2S4/CCN复合光催化剂。这种独特的结构能够有效促进光生载流子的传输与分离,增强光吸收,进而提高其光催化产氢性能。详细的表征用来分析了催化剂的晶体结构,形貌,元素组成,光学性能和催化机理。此外,对NiFe LDH经过高温磷化处理可以获得无定形结构的镍铁磷氧化物(NiFeOP)。杂原子P可以提高表面电荷密度,改变表面原子和电子结构,无定形结构具有丰富的缺陷和表面活性态。所制备的NiFeOP在碱性条件下的OER反应中表现出优异的电催化活性。同样的,与纯的NiFe LDH相比,NiFeOP具有更高的HER活性和全解水性能。(2)发展了一系列有机物降解的高效光催化剂。以丙三醇和水的混合液作为溶剂,通过溶剂热法制备均匀的煎饼状Bi2WO6光催化剂,在可见光照射下表现出优越的光催化降解罗丹明B的性能;合成磷酸银-二氧化钛复合光催化剂,同时综合了二氧化钛和磷酸银的光响应性能,极大提升了其光催化的活性;通过水热法合成C球模板和NiFe-LDH,形成了球状和层状复合的材料结构,该结构十分有利于催化材料性能的改进,在类芬顿反应体系在可见光照射下有着极高的催化降解效率,工业化前景显著。(3)制备了其它功能纳米材料,应用于超级电容器等应用领域。
期刊论文列表
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Synthesis of MnO2/NiCo-Layered Double Hydroxide Hybrid as Electrode Materials for Supercapacitor
超级电容器电极材料MnO2/NiCo层状双氢氧化物杂化物的合成
DOI:10.1007/s10904-020-01481-1
发表时间:2020-02
期刊:Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials
影响因子:4
作者:Wu Songhua;Zhang Jianzheng;Sun Chao;Chen Jingshuai
通讯作者:Chen Jingshuai
Synthesis of novel C-doped g-C3N4 nanosheets coupled with CdIn2S4 for enhanced photocatalytic hydrogen evolution
与 CdIn2S4 耦合的新型 C 掺杂 g-C3N4 纳米片的合成,用于增强光催化析氢
DOI:10.3762/bjnano.10.92
发表时间:2019-04
期刊:Beilstein Journal of Nanotechnology
影响因子:3.1
作者:Chen Jingshuai;Mao Chang Jie;Niu Helin;Song Ji Ming
通讯作者:Song Ji Ming
Polymeric microsphere-loaded palladium-iminodiacetic acid complex as an efficient and easily recycled catalyst for Suzuki reaction in ionic liquid
负载聚合物微球的钯-亚氨基二乙酸络合物作为离子液体中铃木反应的高效且易于回收的催化剂
DOI:10.1007/s11164-019-03738-y
发表时间:2019-01
期刊:Research on Chemical Intermediates
影响因子:3.3
作者:Zhang Jianzheng;Chen Jingshuai;Zhang Qiuyu;Wang Rumin;Wu Songhua
通讯作者:Wu Songhua
One Step Synthesis of One Dimensional Nano MnO2 and Their Application as Oxidizing Agent for Polysulfide Polymers
一维纳米MnO2的一步合成及其作为多硫化物聚合物氧化剂的应用
DOI:10.1007/s10904-019-01106-2
发表时间:2019-07
期刊:Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials
影响因子:4
作者:Zhang Jianzheng;Chen Jingshuai;Zhang Qiuyu;Wang Rumin;Wu Songhua
通讯作者:Wu Songhua
Synthesis of monodisperse pancake-like Bi2WO6 with prominent photocatalytic performances
具有突出光催化性能的单分散薄饼状Bi2WO6的合成
DOI:10.1007/s11164-017-3226-7
发表时间:2018-04
期刊:Research on Chemical Intermediates
影响因子:3.3
作者:Chen Jingshuai;Hua Xu;Mao Chang-Jie;Niu Helin;Song Ji-Ming
通讯作者:Song Ji-Ming
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