基于同步辐射研究分子筛有序无序转变过程机制及其块体玻璃的发光性能

本项目采用分子筛ZSM-5为原料，利用放电等离子烧结(SPS)技术诱导沸石的孔道坍塌，在烧结过程的不同时间（不同温度）停止对样品的烧结并快速随炉冷却而得到一系列孔道坍塌程度不同的样品，这些样品可以反映整个有序-无序变化过程。采用X射线衍射、高能同步辐射X射线衍射、小角X射线散射、傅里叶红外光谱、核磁共振谱、扫描电镜等多种物质微观结构的表征手段对这一系列样品进行表征，得到不同温度下样品的结构特征。结果表明，ZSM-5从具有规则孔道的晶体结构到坚硬致密的无定形态的有序-无序转变过程主要包括三个阶段。1190℃时ZSM-5结构开始发生变化，1190~1270℃这个温度范围，无定形化出现但仍然保留原有晶相。明显的相变化和结构变化在1270~1310℃这个温度范围，在这个温度范围，沸石孔道坍塌结晶度下降的过程中会出现中程有序结构，这对材料的优化设计具有重要意义。在孔道坍塌过程中会有明显的硅氧四面体间的键角变化，配位数也会随着烧结的进行而不断变大。由于放电等离子烧结温度和压力共同作用的烧结机理，导致SPS诱导的无定形化温度要远低于温度诱导无定形，可以大大节省材料制备的成本。在上述研究的基础上，开展了SPS烧结过程中模具内温度分布研究，制备了纳米Au复合和稀土离子Er3+/Yb3+、Bi离子掺杂的发光玻璃。在本项目的资助下，在J.Mater.Chem.、J.Am.Ceram.Soc.、J.Eur.Ceram.Soc.等期刊发表论文6篇（含1篇小修改），申请中国发明专利4项。