CO低温氧化核壳结构负载型金催化剂的设计制备与性能表征

针对CO低温氧化贵金属催化剂易失活的问题，提出了通过制备核壳结构的负载型催化剂，利用壳的包覆作用来限制贵金属的移动，从而提高其稳定性的构想，并针对这一构想展开了研究，主要研究结果如下：. 研究了贵金属纳米颗粒的制备及性能，探索了Pt@Al2O3核壳结构催化剂的制备，研究表明，Pt@Al2O3核壳结构催化剂的制备非常困难，所以制备过程中主要形成的还是负载型催化剂。该催化剂具有良好的甲醇催化燃烧性能。. 利用溶胶-凝胶法制备了Pt@SiO2 及Pt@ SiO2-TiO2核壳结构催化剂，形成了较好的核壳结构，所得核壳结构以单核居多，该催化剂对甲醇催化燃烧有效。. 利用溶剂热合成法制备了Au@TiO2 核壳结构催化剂，考察了反应温度、反应时间、反应物浓度、反应溶剂、金含量等对核壳结构的形貌和纳米晶相的影响，并研究了其对CO催化燃烧性能。其中含金9.3 wt%的Au@TiO2核壳结构纳米粒子在室温下CO的转化率为8%，在130℃可实现CO完全转化，并且连续使用1000分钟后，仍保持原来的活性。说明制备得到的核壳结构纳米粒子具有较好的催化活性和稳定性。. 利用改进的水热合成法制备了Au@CeO2及Au@CeO2-CoO核壳结构的催化剂，并研究了水热反应时间及焙烧温度等对催化剂结构及性能的影响，结果表明，长的水热反应时间和较高的焙烧温度，对提高催化剂的性能有利，该类催化剂上CO转化90%的温度为142℃，连续使用72小时后，催化剂性能不变。掺入CoO后催化剂性能略有提高。. 利用溶胶-凝胶法制备了Au@Cu2O核壳结构的纳米粒子，并将其分散在γ-Al2O3上制备成负载型Au@Cu2O催化剂，该催化剂在使用过程中非但未见失活，而且活性越用越好。当Au含量为1.24 wt%时，一氧化碳在室温下转化率可达20%以上，CO 90%转化率的温度为144℃，在该温度下连续使用72小时以后，转化率达到100%，继续使用，催化剂活性不变。再将温度降至室温使用，CO转化率达到40%，继续在室温使用72小时，催化剂活性仍未见下降。. 尝试了将Pt颗粒嵌入介孔二氧化钛薄膜的孔结构中，制备介孔TiO2薄膜负载的类核壳结构Pt催化剂，该类催化剂对甲醇等的低温氧化具有良好的催化作用。其在CO低温氧化中的应用研究尚在继续。.