3D石墨烯-PbO2复合阳极高效电催化降解PFOS机制研究及其毒性风险评价
批准号:
51808256
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
26.0 万元
负责人:
段小月
依托单位:
学科分类:
城市污水处理与资源化
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
赵雪松、任新、赵翠梅、徐枫、于露、田松林
中文摘要
全氟辛烷磺酸类化合物(PFOS)是一类持久性极强、最难分解的有毒有机污染物,尚缺乏经济、有效的处理手段。申请人尝试利用电沉积技术制备了三维(3D)石墨烯-PbO2复合阳极,能够实现高效电催化降解PFOS,但目前该电极高效降解PFOS的机制尚未阐明。本项目拟对该电极的形貌、微观结构和电化学性能进行表征分析,结合3D石墨烯对PbO2结晶方式和生长过程的影响规律,揭示3D石墨烯对PbO2电极电催化性能的作用机制;探究PFOS在3D石墨烯-PbO2阳极表面的氧化特性,建立降解反应动力学模型、电流效率和能耗计算模型;并深入剖析PFOS降解形成的中间产物,阐明PFOS的降解机理,评估该降解过程的毒性风险。本项目的研究成果不仅为电催化降解PFOS提供理论和技术支持,还为持久性有毒污染物的水污染防治及其毒性风险评估提供重要科学依据。
英文摘要
Perfourooctane sulfonate (PFOS) and its derivatives, as a kind of toxic, extremely persistant and most refractory organic pollutants, lack economic and effective treatment methods. Based on the previous research findings, the highly effective degradation of PFOS was observed in electrochemical oxidation process with an electroplated three-dimensional (3D) graphene-PbO2 composite anode. However, the degradation mechanisms of PFOS on the 3D graphene-PbO2 composite anode have not been clarified. Thus, in this project, in order to detect the effect mechanism of 3D graphene on PbO2 electrodes, the surface morphology, microstructure, electrochemical performance of 3D graphene-PbO2 composite anodes will be characterized, and the nucleation and growth process of PbO2 crystals will be studied. And also the reaction kinetics models and the calculation models of current efficiency and energy consumption will be proposed basing on the electrochemical oxidation performance of PFOS on 3D graphene-PbO2 composite anode. Furthermore, the intermediates of PFOS degradation will be analyzed to propose its degradation mechanism and evaluate the toxic risk of this degradation process. Results of this project not only provide theoretical and technical support for the electrochemical oxidation of PFOS, but also provide scientific basis for water pollution control of persistent toxic pollutants and its toxic risk assessment.
本研究利用电沉积技术制备三维石墨烯(3DG)-PbO2复合阳极,3DG修饰使PbO2电极具有更大的比表面积、更高的析氧电位、更多的表面电荷数及更小的电荷转移电阻,在所有3DG-PbO2电极中,3DG-PbO2-0.08电极的•OH自由基产生能力最强,电催化氧化PFOS活性最高,电解120 min后PFOS及TOC的去除率最高,分别为96.17%和68.58%,是纯PbO2电极的1.28和1.55倍。3DG对β-PbO2电结晶过程影响研究结果表明,β-PbO2电沉积是受扩散控制的连续成核过程,并在1.50-1.70 V电位间成核结晶;3DG的添加将β-PbO2在α-PbO2中间层上的成核方式由三维瞬时成核变为三维连续成核,3DG对β-PbO2晶体成核过程具有抑制作用,使生成的β-PbO2晶粒变小;在相同电镀液中,较高电位更有利于β-PbO2晶体成核。3DG-PbO2-0.08阳极电催化氧化PFOS过程是受传质扩散控制的,3DG的适量掺杂有效提升了PbO2阳极的直接氧化能力,同时3DG-PbO2-0.08复合阳极具有更高的电催化析氧电位及阳极氧化系数(γ)。电催化氧化降解PFOS的主要路径包括:首先脱除磺酸基形成C8F17•,之后在•OH自由基的不断攻击下生成多种短链多氟化合物离子,短链化合物中的-CF2-基团逐步被解离,最终完全矿化为CO2和HF。斑马鱼急性毒性试验表明,PFOS降解30 min后,降解液毒性逐渐减小直至消失。
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Fabrication of three-dimensional networked PbO2 anode for electrochemical oxidation of organic pollutants in aqueous solution
三维网络化PbO2阳极的制备用于电化学氧化水溶液中的有机污染物
DOI:
10.1016/j.jtice.2019.04.007
发表时间:
2019
期刊:
Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers
影响因子:
5.7
作者:
[Sui Xinyu, Duan Xiaoyue, Xu Feng, Chang Limin]
通讯作者:
Chang Limin
Fabrication of PbO2/SnO2 composite anode for electrochemical degradation of 3-chlorophenol in aqueous solution
PbO2/SnO2复合阳极的制备用于电化学降解水溶液中的3-氯苯酚
DOI:
10.1016/j.apsusc.2019.07.161
发表时间:
2019-11-15
期刊:
APPLIED SURFACE SCIENCE
影响因子:
6.7
作者:
[Duan, Xiaoyue, Sui, Xinyu, Chang, Limin]
通讯作者:
Chang, Limin
DOI:
10.1016/j.jece.2021.106462
发表时间:
2021-09
期刊:
Journal of Environmental Chemical Engineering
影响因子:
7.7
作者:
[Qian Wang;Shiqi Tu;Weiyi Wang;Liyue Liu;X. Duan;Limin Chang]
通讯作者:
Qian Wang;Shiqi Tu;Weiyi Wang;Liyue Liu;X. Duan;Limin Chang
Electrocatalytic degradation of 2,4-dichlorophenol by a 3DG-PbO2 powdered anode: Experimental and theoretical insights
3DG-PbO2 粉末阳极电催化降解 2,4-二氯苯酚:实验和理论见解
DOI:
10.1016/j.seppur.2021.120003
发表时间:
2021-11-08
期刊:
SEPARATION AND PURIFICATION TECHNOLOGY
影响因子:
8.6
作者:
[Duan, Xiaoyue, Wang, Qian, Chang, Limin]
通讯作者:
Chang, Limin
Electrocatalytic degradation of perfluoroocatane sulfonate (PFOS) on a 3D graphene-lead dioxide (3DG-PbO2) composite anode: Electrode characterization, degradation mechanism and toxicity
3D 石墨烯-二氧化铅 (3DG-PbO2) 复合阳极上全氟辛烷磺酸 (PFOS) 的电催化降解:电极表征、降解机制和毒性
DOI:
10.1016/j.chemosphere.2020.127587
发表时间:
2020-12-01
期刊:
CHEMOSPHERE
影响因子:
8.8
作者:
[Duan, Xiaoyue, Wang, Weiyi, Chang, Limin]
通讯作者:
Chang, Limin
共 9 条
超声驱动MnO2/CeO2-PbO2阳极电催化降解水中微塑料的界面反应机制
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批准号:--
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项目类别:面上项目
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资助金额:58万元
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批准年份:2021
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负责人:段小月
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依托单位:
国内基金
海外基金