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含氮碳纳米团簇对Pt基纳米金属粒子的锚定效应及电催化性能影响
结题报告
批准号:
51372186
项目类别:
面上项目
资助金额:
80.0 万元
负责人:
木士春
依托单位:
学科分类:
E0203.碳素材料与超硬材料
结题年份:
2017
批准年份:
2013
项目状态:
已结题
项目参与者:
张金咏、吕海峰、杨金龙、程坤、张建、陈磊、张潇、吴鹏、陈旭
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中文摘要
质子交换膜燃料电池(PEMFC)催化剂的稳定性问题是阻碍PEMFC产业化的重要瓶径之一。当前,通过改变活性金属(如Pt)的晶面指数或晶形、金属表面聚合物稳定化或采用更稳定的催化剂担体等方法,催化剂的稳定性得到一定改善,但与PEMFC长期工作5000h的美国能源部国际标准相比还有较大差距。为此,在前期研究基础上,申请人提出了一种通过含氮碳纳米团簇的锚定效应,大幅改善催化剂稳定性的研究思路:即首先对活性金属表面进行含氮聚合物稳定化并担载,然后将聚合物炭化生成含氮碳纳米团簇。形成的碳纳米团簇可将金属纳米粒子牢固地锚定在优选的抗氧化担体表面,增大金属-担体作用力,大幅改善催化剂稳定性;而且,氮碳纳米团簇中的结构氮还可增加催化剂的活性位,有助于提高催化剂的电催化活性。本项目重点研究含氮碳纳米团簇的合成路径、结构调控及锚定效应,并对合成的低或超低Pt催化剂的催化活性、稳定性及CO耐受性进行系统研究。
英文摘要
Proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) have attracted much attention as promising power sources due to their environmentally friendly,high power density, and low operating temperatures. However, a big challenge in the commercialization of PEMFCs is the low stability of catalysts during extended operation and repeated cycling of fuel cells.Presently,the stability of PEMFC catalysts have been improved in some extend by altering the crystal face indexes or morphology of active metals (i.e.,Pt), modifying the active metals with polymer stabiliation or selecting the highly chemical and electrochemical stable supports. However, there is a great disparity between the improvement and the 5000h lifespan standard under real PEMFC operation made by American DOE (Department of Energy).In this work, on the basis of our previous studies, we propose a novel strategy to greatly enhance the catalyst lifespan through the strong anchoring effect of nitrogen-containing carbon nanoclusters to active metals on alternatively stable supports(i.e., graphitic nanocarbon and conductive nanoceramics). Also, the nitrogen-containing carbon nanoclusters encapsulated catalysts origined from the carbonization of nitrogen-containing polymers (i.e., polyaniline) could improve the catalytic activity due to the increased active sites of catalysts.The carbonization reaction would be controlled to tune the structure of nitrogen-containing carbon nanoclusters and catalysts, and then the anchoring effect of nitrogen-containing carbon nanoclusters on active metals, and the catalytic activity, stability and CO endurance of our new as-prepared catalysts, with low or ultralow Pt loading, are studied in detail.
Pt基催化剂通常具有较差的稳定性,主要归因于碳载体的热力学和电化学稳定性差。随着工作电压的提高,碳载体将会发生严重的电化学腐蚀,导致Pt基催化剂发生迁移、团聚及脱落,使催化剂发生降解。Pt基催化剂的稳定性问题严重阻碍了质子交换膜燃料电池(PEMFC)燃料电池产业化的发展及在氧析出反应(OER)中的应用。针对该重要的科学问题,申请人提出了一种通过含氮碳纳米团簇的锚定效应大幅改善催化剂稳定性的研究思路:首先对活性金属表面进行含氮聚合物稳定化并担载,然后将聚合物炭化生成含氮碳纳米团簇。形成的碳纳米团簇可将金属纳米粒子牢固地锚定在优选的抗氧化担体表面,增大金属-担体作用力,大幅改善催化剂稳定性;而且,氮碳纳米团簇中的结构氮还可增加催化剂的活性位,有助于提高催化剂的电催化活性。经过三年的努力研究,按照原计划已制备出了具有高催化活性、低Pt 和长寿命特性的质子交换膜燃料电池催化剂,并获得了对Pt基金属表面碳纳米团簇和含氮碳纳米团簇的结构和锚定效应的新认识。作为一作或通讯作者,项目完成人已在Advance Materials、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Functional Materials、Nano Energy、ACS Energy Letters等期刊上已发表SCI收录论文55篇,申请国家发明专利11件,已培养研究生17 名(已毕业),其中硕士12名、博士5名,均已完成研究目标。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Dual active nitrogen doped hierarchical porous hollow carbon nanospheres as oxygen reduction electrocatalyst for zinc-air batteries
双活性氮掺杂分级多孔中空碳纳米球作为锌空气电池氧还原电催化剂
DOI:--
发表时间:2017
期刊:Nanoscale
影响因子:6.7
作者:Jiawei Zhu;Huang Zhou;Chengtian Zhang;Jian Zhang;Shichun Mu
通讯作者:Shichun Mu
A self-template and KOH activation co-coupling strategy to synthesize ultrahigh surface area nitrogen-doped porous graphene for oxygen reduction
自模板和 KOH 活化共偶联策略合成超高表面积氮掺杂多孔石墨烯用于氧还原
DOI:10.1039/c6ra16703a
发表时间:2016-08
期刊:RSC Advances
影响因子:3.9
作者:Zhou Huang;Zhang Jian;Zhu Jiawei;Liu Ziyi;Zhang Chengtian;Mu Shichun
通讯作者:Mu Shichun
DOI:10.1016/j.electacta.2015.01.172
发表时间:2015-09
期刊:Electrochimica Acta
影响因子:6.6
作者:Jian Zhang;Qidong Li;Hui Wu;Ibrahim Saana Amiinua;Chenyu Zhang;Kun Cheng;Huang Zhou;Shichun Mu
通讯作者:Shichun Mu
DOI:10.1016/j.nanoen.2017.04.057
发表时间:2017-06
期刊:Nano Energy
影响因子:17.6
作者:Zongkui Kou;Kai Xi;Zonghua Pu;Shichun Mu
通讯作者:Zongkui Kou;Kai Xi;Zonghua Pu;Shichun Mu
Phytic acid-derivative transition metal phosphides encapsulated in N,P-codoped carbon: an efficicent and durabale hydrogen evolution electrocatalyst in a wide pH range
封装在 N,P 共掺杂碳中的植酸衍生物过渡金属磷化物:一种在宽 pH 范围内高效且耐用的析氢电催化剂
DOI:--
发表时间:2017
期刊:Nanoscale
影响因子:6.7
作者:Zonghua Pu;Ibrahim Saana Amiinu;Chengtian Zhang;Min Wang;Zongkui Kou;Shichun Mu
通讯作者:Shichun Mu
具有阴、阳离子双活性位点的过渡金属化合物及析氢催化机制
  • 批准号:
    22379117
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    50.00万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    木士春
  • 依托单位:
碳五元环拓扑缺陷的结构演化及电催化全解水机制研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    64万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    木士春
  • 依托单位:
电化学环境下金属催化剂对碳材料的助氧化作用研究
  • 批准号:
    51672204
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    62.0万元
  • 批准年份:
    2016
  • 负责人:
    木士春
  • 依托单位:
质子导体高分子保护碳纳米管载Pt催化剂合成及稳定机制
  • 批准号:
    50972112
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    30.0万元
  • 批准年份:
    2009
  • 负责人:
    木士春
  • 依托单位:
海泡石-坡缕石矿物的超临界氢吸附模式研究
  • 批准号:
    40302011
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    22.0万元
  • 批准年份:
    2003
  • 负责人:
    木士春
  • 依托单位:
国内基金
海外基金