固体强酸催化甲烷羰基化反应的固体核磁共振研究

批准号：

20803090

项目类别：

青年科学基金项目

资助金额：

19.0 万元

负责人：

徐君

依托单位：

中国科学院精密测量科学与技术创新研究院

学科分类：

光化学与光谱学

结题年份：

2011

批准年份：

2008

项目状态：

已结题

项目参与者：

张铭金、余华光、张海禄、冯宁东、李博解

关键词：

催化机理羰基化反应固体酸催化剂固体核磁共振

项目摘要

结项摘要

项目成果

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中文摘要

基于复合氧化物及杂多酸两类固体强酸催化剂，研究甲烷与一氧化碳羰基化反应的反应性能及反应机理。利用固体核磁共振结合量子化学计算研究催化剂的表面微观结构，从原子分子水平对催化剂的酸性及氧化还原性进行调控。利用GC-MS研究催化剂微观结构与催化性能之间的关系，阐明催化活性与反应选择性的控制因素，找到调控和优化催化剂活性位点的方法。原位监测反应历程，观察反应物的吸附态，通过对过渡态的能量进行量子化学计算，从动力学角度揭示催化剂的酸性与活性的关系；通过"脉冲终止"反应的方式精确控制羰基化反应进程，捕捉活性反应中间体或中间产物并考察其结构及反应性，结合量子化学计算最终阐明甲烷羰基化的催化反应机理，为高性能甲烷羰基化反应固体酸催化剂的开发提供依据。

英文摘要

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Carbonylation of methane over ZnZSM-5 zeolite catalyst: NMR evidence of intermediate-dependent pathways for acetic acid formation