烧结NdFeB永磁体的顽力是组织结构敏感参数，因此可以通过晶界微观结构、化学的调控，达到提高矫顽力并节约重稀土资源的目的。本项目通过对烧结磁体晶界相扩散渗透或者掺杂改性的研究，发展了无Dy扩散提高矫顽力的方法，揭示了其中的微观结构因素和晶体学各向异性的因素；对单晶体的研究揭示了磁体中稀土元素置换合金化的原理，为进一步发展轻稀土改性磁体提供了理论依据和启发。.在晶界掺杂改性和扩散渗透方面，分别研究了含Dy与不含Dy的物质的作用规律。在烧结磁体中，首次利用不含Dy元素的Nd-Cu低熔点共晶物质进行晶界扩散，实现了磁体矫顽力的提高。无论是掺杂改性还是扩散渗透，DyF3能实现明显的矫顽力提高，其单位Dy用量对矫顽力提高的幅度较之合金化方法有2倍以上的提高，Dy元素在晶界上区域的偏聚以及所增加的晶界非磁性相是其中一个方面的原因，纳米衍射证实F元素减少晶界相/基体相界面上的无序排列以及晶界上形成有序的NdOF相，是提高矫顽的微区结构因素。相较于含Dy物质，由于化学驱动力的关系，烧结磁体上不含Dy物质的晶界扩散在此之前尚未有成功的报道。我们利用加压扩散Nd-Cu的方式，首次在烧结磁体上获得了比较明显的矫顽力提升，扩散后磁体的矫顽力可以达到2.08 T，扩散效果远优于传统无压扩散方法；同时通过改变加载方向，证实晶界扩散具有各向异性：沿磁体取向方向加载比垂直于取向方向加载能获得更加明显的效果。.计算表明，重稀土元素Dy和轻稀土元素Ce均倾向于置换Nd2Fe14B中的Nd原子形成四方结构的2-14-1相，说明Dy和Ce均可以被利用来对Nd2Fe14B基体相进行置换掺杂。在理论计算的基础上，分别制备了一系列Dy、Ce置换掺杂的R2Fe14B单晶体，以此研究饱和磁化强度、各向异性场、四方相c/a值以及元素的化学价态随掺杂的变化规律。对于Dy置换掺杂，晶体的饱和磁化强度、各向异性场、四方相c/a值等随着置换掺杂量的变化呈线性变化的规律，元素的化学价态随置换掺杂基本没有改变。与常规理解的+4或+3价不同，对于Ce2Fe14B，XPS和XMCD实验均证实Ce元素为+3.12左右的混合价；研究同时发现，高温下（>300K）少量Ce置换掺杂（(Nd0.95Ce0.05)2Fe14B晶体）可以提高各向异性场，表明Ce置换掺杂对磁体矫顽力提高的积极作用，与最近报道的一些现象吻合。