基于低共熔盐模板的高密度活性位Fe-N-C催化剂分子设计和可控制备
批准号:
21776023
项目类别:
面上项目
资助金额:
64.0 万元
负责人:
陈四国
依托单位:
学科分类:
光化学与电化学工程
结题年份:
2021
批准年份:
2017
项目状态:
已结题
项目参与者:
陶熊新、吴睿、李佳、邓江海、王青梅、高晓艳、唐浩
中文摘要
发展低成本、高性能的氧还原催化剂是实现燃料电池商业化的关键。针对现有Fe-N-C非铂催化剂存在的本征活性差、活性位密度低等一系列问题。本申请提出“高密度活性位Fe-N-C催化剂分子设计和可控制备”方案,以具有三维多孔结构的低共熔盐为模板剂和造孔剂,通过自组装、原位聚合等方法构建具有特定原子组成的金属有机聚合物,利用低共熔盐较低的熔融温度和熔融状态,控制聚合物高温碳化时的结构形貌转换,避免聚合物在高温碳化过程中的结构坍塌、烧结及热解损失,利用低共熔盐的模板和造孔作用,调控Fe-N-C催化剂的比表面积和孔结构,实现活性位密度和传质效率全面提升。
英文摘要
Developing catalysts with high performance and low cost for oxygen reduction reaction (ORR) has been one of the major challenges for large-scale application of fuel cells. Transition metal and nitrogen co-doped carbon (Fe-N-C) catalyst is one of the most promising alternative non-noble metal catalysts of Pt catalysts. However, its catalytic activity is still at a low level compared to Pt catalysts due to the insufficient active sites. In this application, we report a “salt-templating assistant carbonization” technique using a three-dimensional porous eutectic salt as a template for fabricating Fe-N-C catalyst for the ORR. The 3D porous eutectic salt possess low melt points and its molten state at elevated temperature can be used as a confined space to suppress the elimination and agglomeration of precursor and promote the final yield and nitrogen-doped efficiency of Fe-N-C during carbonization. Moreover, the 3D eutectic salt can act as a porogen to modulate the pore structure of Fe-N-C. The low melt point ZnCl2 will boil off and generate micro-/meso-pores during carbonization at elevated temperature. On the other hand, the removal of the residual high melt point KCl/NaCl through etching with HCl generates the mesopores and macropores. The “salt-templating assistant carbonization” approach utilized here is a facile and low cost way to prepare 3D porous Fe-N-C catalyst directly in large scales.
发展低成本、高性能的氧还原催化剂是实现燃料电池商业化的关键。针对现有Fe-N-C催化剂存在的本征活性差、活性位密度低等一系列问题。本申请提出“高密度活性位Fe-N-C催化剂分子设计和可控制备”方案,在项目执行过程中发表论文16篇,申请发明专利1项。取得的创新性成果有:(1)开发了基于低共熔盐的“半封闭”碳基催化剂辅助合成技术,解决了“全封闭”体系中易形成大量盲孔及“全开放”体系中存在的前驱体快速烧失、掺杂效率低及结构坍塌等问题,催化剂产率和氮含量大幅提升;(2)开发了具有世界最高单原子密度的Zn-N-C催化剂,绕开了传统Fe-N-C类催化剂由于溶出的Fe2+会与副产物H2O2反应生成氧化性极强的羟基自由基(Fenton效应)而加速腐蚀碳、质子交换膜和离子交联聚合物的难题;(3)以原子级分散Zn、Fe、N共掺杂碳材料(ZnFeNC)为载体,利用ZnN4和FeN4位点对H2PtCl6前驱体的强锚定作用,成功制备了Pt原子100%暴露在载体表面的多原子Pt催化剂(MAC-Pt/ZnFe-N-C)。
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DOI:
10.16085/j.issn.1000-6613.2021-1087
发表时间:
2021
期刊:
化工进展
影响因子:
--
作者:
[王敏键, 陈四国, 邵敏华, 魏子栋]
通讯作者:
魏子栋
Precisely tuning the electronic structure of a structurally ordered PtCoFe alloy via a dual-component promoter strategy for oxygen reduction dagger
通过氧还原匕首的双组分促进剂策略精确调整结构有序 PtCoFe 合金的电子结构
DOI:
10.1039/d1cc00608h
发表时间:
2021
期刊:
Chemical communications
影响因子:
4.9
作者:
[Wang Qingmei, Tang Hao, Wang Meng, Guo Lin, Chen Siguo, Wei Zidong]
通讯作者:
Wei Zidong
DOI:
10.1039/d1dt01683k
发表时间:
2021-07
期刊:
Dalton transactions
影响因子:
4
作者:
[Qiuqun Zhou;Jia Li;Mufei Yue;Meng Wang;Lin Guo;Yan Li;Siguo Chen;Zidong Wei]
通讯作者:
Qiuqun Zhou;Jia Li;Mufei Yue;Meng Wang;Lin Guo;Yan Li;Siguo Chen;Zidong Wei
High temperature self-assembly one-step synthesis of a structurally ordered PtFe catalyst for the oxygen reduction reaction
高温自组装一步合成结构有序的 PtFe 氧还原催化剂
DOI:
10.1039/c9cc05714e
发表时间:
2019
期刊:
Chemical Communications
影响因子:
4.9
作者:
[Gao Xiaoyan, Chen Siguo, Deng Jianghai, Ibraheem Shumaila, Li Jia, Zhou Qiuyun, Lan Huiying, Zou Xiao, Wei Zidong]
通讯作者:
Wei Zidong
Three-Dimensional Fe,N-Decorated Carbon-Supported NiFeP Nanoparticles as an Efficient Bifunctional Catalyst for Rechargeable Zinc-O-2 Batteries
3D Fe,N-装饰碳负载 NiFeP 纳米颗粒作为可充电锌氧电池的高效双功能催化剂。
DOI:
10.1021/acsami.8b16126
发表时间:
2019
期刊:
ACS Applied Materials & Interfaces
影响因子:
9.5
作者:
[Ibraheem Shumaila, Chen Siguo, Li Jia, Li Wei, Gao Xiaoyan, Wang Qingmei, Wei Zidong]
通讯作者:
Wei Zidong
共 16 条
耐磺酸基团中毒的非接触Pt-Nafion离聚物界面构筑与直接涂膜技术研究
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批准号:22178034
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项目类别:面上项目
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资助金额:60万元
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批准年份:2021
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负责人:陈四国
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依托单位:
防溶解抗烧结单原子层结构有序Pt基合金催化剂的构筑与性能调控
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批准号:21978028
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项目类别:面上项目
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资助金额:65.0万元
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批准年份:2019
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负责人:陈四国
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依托单位:
非负载型三维一体化氧还原气体多孔电极的构筑与催化特性研究
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批准号:21576031
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项目类别:面上项目
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资助金额:65.0万元
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批准年份:2015
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负责人:陈四国
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依托单位:
抗团聚高分散超低铂-非金属复合催化剂的构筑与催化特性研究
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批准号:21276291
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项目类别:面上项目
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资助金额:83.0万元
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批准年份:2012
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负责人:陈四国
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依托单位:
国内基金
海外基金